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近年来,砷污染事件在世界范围内频频发生,给环境带来很大的危害。因此,砷在环境中的迁移转化以及污染控制一直是环境科学领域的研究热点之一。已有研究表明,溶解性有机质和金属离子分别对砷的迁移转化影响很大,但金属离子对溶解性有机质和砷的相互作用还需要深入探讨。因此,本论文选取了四种典型金属离子(Fe3+、Cu2+、Mg2+、Zn2+),三种不同种类的砷类化合物:无机砷类化合物(亚砷酸,As(Ⅲ);砷酸,As(Ⅴ))、苯胂酸类化合物(洛克沙胂,roxarsone,ROX;阿散酸,p-arsenic,p-ASA )以及甲基胂酸类化合物(甲基胂酸,monomethylarsonic acid,MMAA;二甲基胂酸,dimethylarsenic acid,DMAA)及以腐殖酸(humic acid, HA)为代表的溶解性有机质,采用了荧光猝灭滴定、原子力显微镜、高效液相色谱以及电感耦合等离子质谱等手段,进行了金属离子对砷与溶解性有机质的相互作用的影响、以及金属离子对砷化学形态转化的影响等方面的相关探究。研究结果可为治理砷污染环境治理与修复提供理论和实践依据。具体研究结果如下:(1) Fe3+、Cu2+、Zn2+、Mg2、均能与HA官能团发生相互作用,引起HA-含砷化合物体系荧光特性变化,结果表明:水环境介质中金属离子均会不同程度的影响HA与含砷化合物之间的相互作用。其中,Fe3+、Cu2+、Zn2+会增大As(Ⅲ)、As(V)、ROX、p-ASA以及MMAA对HA的荧光猝灭作用,减小DMAA对HA的荧光猝灭作用;Mg2-减弱As(Ⅲ)、As(Ⅴ)、ROX、以及DMAA对HA的猝灭程度,增大MMAA对HA的荧光猝灭程度。Fe3+、Cu2+、Zn2+会改变HA官能团的性质,影响HA与砷化合物的相互作用,其影响方式包括:氧化还原、络合作用以及形成阳离子桥等;而Mg2+则是通过在HA表面形成水化层,且与砷化合物形成竞争,改变HA与砷的相互作用。(2) Fe3+、Cu2+、Zn2+、Mg2+均会改变HA的双电子层,引起HA-砷胶体体系Zeta电位的变化,同时会引起分子的聚集。结果表明:Fe3+、Cu2+、Zn2+、Mg2+均会减小 HA-As(Ⅲ)、HA-As(Ⅴ)、HA-ROX 以及 HA-p-ASA 体系 Zeta 电位的绝对值,降低体系的稳定性,使体系的分子发生凝聚;而在HA-甲基胂酸体系中,Fe3+会减小HA-MMAA体系Zeta电位绝对值,导致HA-MMAA体系稳定性降低,体系发生凝结或凝聚;而Cu2+、Zn2+和Mg2+则会增大体系Zeta电位的绝对值,导致HA-MMAA体系稳定性增加。Fe3+、Cu2+、Mg2+都会减小HA-DMAA体系Zeta电位的绝对值,体系稳定性降低,体系分子发生凝结或凝聚,而Zn2+会增大HA-DMAA体系Zeta电位的绝对值,体系稳定性增加。(3) Fe3+、Cu2+、Zn2+、Mg2+均会改变HA-砷体系的游离态、结合态砷浓度以及体系的logKD值,影响HA与砷的结合作用。结果表明:在HA-无机砷体系中,低浓度的Fe3+、Zn2+会阻碍HA-As(Ⅲ)的结合作用,低浓度的Zn2+会阻碍HA-As(V)的结合,而Cu2+、高浓度的Fe3+和Zn2+会促进HA与As(Ⅲ)、As(Ⅴ)的结合作用;Mg2+会促进HA与As(Ⅲ)的结合,Mg2+阻碍HA与As(Ⅴ)的结合。在HA-苯胂酸体系中,低浓度的Fe3+、Cu2+会抑制HA与ROX的结合,Zn2+和高浓度Fe3+、Cu2+可以促进HA与ROX的结合,Mg2+则会抑制HA与ROX的结合;Fe3+、Cu2+、Zn2+、Mg2、都会促进HA与p-ASA的结合。在HA-甲基胂酸体系中,低浓度的Fe3+、Cu2+阻碍HA与MMAA的结合,高浓度的Fe3+、Cu2+可以促进HA与MMAA的结合,Mg2+则抑制HA-MMAA的结合,Zn2+对HA与MMAA的结合作用的影响随浓度改变而改变;而Fe3+、Cu2+、高浓度的Zn2+、Mg2+都会促进HA与DMAA的结合。低浓度的Fe3+、Cu2+以及Zn2+会压缩HA的双电子层,引起HA的聚集,减少HA的作用点位,从而减少HA与部分砷类化合物的结合作用;而高浓度的Fe3+、Cu2+以及Zn2+会以阳离子桥接的方式增大HA与部分砷的结合作用;Zn2+会As(V)形成竞争;Mg2+会在HA表面形成水化层,屏蔽HA的作用点位,阻碍HA与部分砷的结合作用。(4)综上所述,Fe3+、Cu2+、Zn2+、Mg2+会引起HA-As体系荧光强度、分子聚集体形貌以及Zeta电位的改变,同时会影响HA与As的相互作用,促进或阻碍As与HA的结合,改变砷在环境中的迁移性及自由态砷的释放。