电化学法快速合成磁性Fe3O4及其同步固定废水中铀的研究

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将废水中的铀固定于人工合成的稳定矿石中是实现放射性核素长期安全处置的最有效方法。传统铀固定方法因成本高、周期长、效率低、受水质影响(如pH)等原因,使其在含铀废水处理领域的应用受到限制。开发污染低,速率高、材料来源广泛且工艺简单的铀固定技术是高效处理放射性含铀废水的关键。本研究以低浓度含铀废水为研究对象,开展了微电场诱导快速合成磁性Fe3O4并同步固定废水中铀的工艺和机理研究。研究以金属铁为阳极,通过调控电化学因素以及水质参数,阳极铁以可控方式缓慢溶解形成铁离子并在阴极附近逐渐结晶成磁性Fe3O4,同时铀掺杂进磁性Fe3O4晶格中,实现铀的高效去除以及长期安全固定。本研究重点考察了电压、电流密度、反应时间、电极材料等对磁性Fe3O4结晶的影响,确定了磁性Fe3O4稳定结晶的调控方法。通过对结晶产物的元素成分、物相组成、微观形貌、晶体参数分析,阐明了铀在磁性Fe3O4晶格中的微观成键环境。研究获得如下结论:(1)弱酸性条件下(pH=5),微电场诱导反应40 min即可获得大量磁力强,物相纯,结晶度高,颗粒均匀(约为20-70 nm)的稳定磁性Fe3O4。铀的去除率达到90%;(2)磁性Fe3O4稳定结晶是由溶液中二价铁\三价铁比值、氧化还原电位以及溶液pH值共同影响的。溶液中Fe(II)与Fe(III)比值达到2,处于还原状态且弱碱性环境有利磁性Fe3O4稳定形成;(3)磁性Fe3O4主要通过U-Fe和U-O键将铀固定在其晶格中,铀的掺杂不会改变Fe3O4的尖晶石结构,保持了磁铁矿矿石结构。
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