某尾矿库下游地下水中铀的吸附与迁移规律实验研究

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本文以尾矿库区潜水地下水为研究对象,在调查尾矿库地下水铀浓度分布特征的基础上,通过静态吸附实验和动态迁移实验,模拟研究铀在含水层介质中的迁移转化规律;通过吸附动力学模型、吸附等温模型及迁移实验前后样品表征,探讨含水层介质吸附铀的反应机理;采用逐级提取法探究铀在含水层介质中迁移过程中赋存形态的分布特征。得到以下主要结论:(1)研究区地下水中各采样点铀浓度基本不随季节变化而变化。各采样点在丰、平、枯水期地下水中铀浓度的范围变化于9.05×10-41.15×10-1mg/L、1.2×10-39.59×10-2mg/L、5.92×10-47.85×10-2mg/L间,仅有S7采样点铀浓度超出美国和加拿大标准限值。(2)吸附时间、初始铀浓度、初始pH值、金属离子的加入及粒径大小是影响地下水含水层介质吸附铀的主要因素。吸附时间对吸附铀效果的影响显著,表现为初始铀浓度为10mg/L、pH=5、吸附介质为1g中砂,达到吸附饱和的时间是8h,吸附量、吸附率分别为:0.195mg/g、97.4%,此后,增加吸附时间对吸附率和吸附量基本没影响;含水层介质对铀的吸附量随初始铀浓度增大而增大,吸附率却呈下降趋势,这可能是溶液中过饱和铀酰离子数量与吸附介质有限的吸附电位不平衡所致;初始pH值对含水层介质吸附铀影响显著,其对铀吸附的最佳pH值为5,过高或过低均不利于吸附铀,这可能与溶液中铀的赋存形态和H+数量有关;金属离子的加入抑制了地下水含水层介质吸附铀,降低吸附率和吸附量,可能是带正电荷金属离子与铀酰离子共同竞争有限负点电荷所致;粒径越小,单位比表面积越大,铀吸附平衡时间越短,吸附率和吸附量越高。(3)含水层介质对铀的过程可用准二级动力学模型(R2=1)、Elovich(R2=0.977)模型和吸附等温模型Langmuir(R2=0.988)、Freundlich(R2=0.995)方程进行描述。求出的最大吸附量为0.196mg/g,与实验结果基本一致。结果表明含水层介质吸附铀以单层吸附、多层吸附、化学吸附等多种吸附方式共存。(4)铀在地下水含水层介质迁移规律表现为:铀浓度随迁移深度的增加而降低,主要与迁移过程中含水层介质吸附铀造成溶液中铀浓度减少有关;铀的迁移速度随含水层介质的粒径的增大而加快,主要原因可能是粒径越大,含水层介质对铀的吸附作用越小,对铀迁移的阻滞作用越低。(5)铀的赋存形态表明各粒径含水层介质中均存在活性铀(所占比例31.1%60.2%)、潜在活性铀(所占比例为3.5%6.5%)、惰性铀(所占比例36.3%65.4%),其中活性铀和惰性铀所占的比例较大。(6)扫描电子显微镜与能谱仪分析结果显示吸附后含水介质表面空隙被充填,表面变平整,形貌发生了改变,且可检测出铀含量,表明地下水含水层介质可吸附铀。
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