影响胶原肠衣膜机械性能的塑化要素分析

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工业胶原肠衣的湿法制备过程中,通常将管状胶团浸泡于甘油溶液中进行塑化。甘油(Gly)作为一种增塑剂,能够提高胶原膜的延展性。目前工业中除了使用纯甘油溶液塑化外,甘油与羧甲基纤维素钠(CMC)的混合溶液也应用于胶原肠衣的塑化过程。然而,目前这种混合塑化对膜性能的影响规律和机制还不清晰,包括混合成分对吸附含量的影响,及其与胶原膜性能的关系。因此本文将水洗后的胶团浸泡在甘油及CMC的混合溶液中,考察所成胶原膜的组成及物理化学性质,并分析CMC浸泡对胶原纤维和胶团结构的影响机制;同时,为改善胶原膜的弱湿拉缺陷,考察海藻酸钙对胶原膜湿拉性质的影响。主要结果如下:(1)胶原膜中CMC和甘油吸附量的相互影响关系。通过考察不同CMC、甘油浓度的塑化液浸泡后,胶原膜中二者的最终含量,分析浓度及塑化成分对最终含量的影响作用。结果发现,CMC能够降低膜中甘油含量,相较于4%(w/v)的纯甘油溶液浸泡后胶原膜,0.5%(w/v)CMC和4%(w/v)甘油混合溶液浸泡后,甘油含量减少了50%;(2)混合塑化对胶原膜结构与性质的影响。与未塑化样品相比,纯CMC浸泡能够提高干态胶原膜的力学性质(50.69 MPa~60.16 MPa,p<0.05)。然而,由于CMC吸水,胶原膜溶胀率增大(129.0%~166.1%,p<0.05),导致其湿态力学性质下降(2.90 MPa~2.40MPa,p<0.05);纯甘油溶液浸泡后,胶原分子间距增大,胶原膜干态抗拉强度(TS)下降,断裂延伸率(EAB)上升,同时胶原的三股螺旋含量降低,胶原膜热变性温度从115.09°C下降至91.3°C;CMC添加后,能够降低甘油的吸附含量,进而影响胶原膜的力学及热力学性质;CMC溶液浸泡能够使胶团脱水收缩,降低干燥时间,甘油则无此效果。(3)CMC溶液中胶团的脱水收缩规律及原因分析。为进一步探究上述实验中所观察到的,胶团在CMC溶液中的脱水收缩现象,本文从静电相互作用、盐析作用、渗透压作用三个方面进行分析。研究表明,酸性、中性及碱性CMC溶液均能够使胶团脱水收缩,脱水率约为40%~50%,说明脱水与胶团的带电性质无关;0.1%(w/v)的NaCl溶液使胶团小幅度脱水(约5%),说明盐析不是使胶团脱水的主要原因;CMC的浓度、取代度(DS)和分子量(MW)越大,胶团脱水率越大,然而,增大CMC溶液中的离子强度,使胶团脱水率下降至20%(p<0.05),说明CMC聚电解质的渗透压效应可能是水洗后胶团脱水的原因;此外,超景深显微图像表明CMC能够导致胶团表面胶原纤维聚集体的收缩,同时,酶解CMC降低其分子量,当其能够进入胶原纤维后,胶团脱水率降低,说明脱水与胶原纤维的截留分子量也有关。(4)海藻酸钙改善胶原膜的湿态力学性质。使用海藻酸钠(SA)替代CMC,通过钙离子喷淋,探究海藻酸钙对胶原膜湿态力学性质的的影响。实验表明,SA/甘油混合塑化降低了所成胶原膜的湿态力学性质;SA/甘油混合塑化后,钙离子喷淋能够有效提高胶原膜的湿态力学性质,最大至至4.61 MPa(p<0.05);胶团经CMC/甘油混合溶液塑化后,铝喷淋交联后能够提高胶原膜的湿态力学性质,最大提高至3.71 MPa(p<0.05),仍低于海藻酸钙胶原膜的湿拉TS,说明钙交联能够替代铝交联,改善胶原膜的湿态力学性质。
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