论文部分内容阅读
甲醛是一种典型的室内挥发性有机化合物,对人体的危害很大。本论文开展了循环的“存储-放电”(cycled storage-discharge, CSD)等离子体催化新过程脱除空气中甲醛污染物的研究。另外,为阐明等离子体催化氧化甲醛过程中03的贡献,本文特别地开展了臭氧催化氧化脱除甲醛及其机理的研究,取得了如下结果：1.CSD等离子体催化新过程脱除空气中低浓度甲醛采用CSD等离子体催化新过程,考察了负载型HZSM-5(HZ, SiO2/Al2O3=360)催化剂在含有低浓度甲醛的模拟空气中对甲醛的存储及存储甲醛的等离子体催化氧化性能。结果表明：在存储阶段,AgCu/HZ催化剂展现了最佳的选择存储甲醛性能,其甲醛穿透容量是相同条件下HZ载体的4倍；在较宽的湿度范围内(RH=20%-93%),AgCu/HZ催化剂上甲醛穿透容量基本保持不变；甲醛的初始浓度与穿透时间大致呈反比关系；在放电阶段,Ag和Cu的协同作用促进了存储甲醛的完全氧化(甲醛至CO2的转化率-100%)；放电周期基本上与存储周期无关；空气等离子体可催化完全氧化存储甲醛,且存储甲醛可明显抑制氮氧化物生成。在AgCu/HZ催化剂上采用CSD等离子体催化新过程,极大降低了放电能耗。在净化含有6ppm甲醛、相对湿度为50%、流量为300ml min-1的模拟空气试验中,采用CSD等离子体催化过程的放电能耗仅为1.9×10-3kWhm-3。2.室温下臭氧催化氧化脱除空气中甲醛开展了室温下臭氧催化完全氧化脱除空气中甲醛的研究。在相对湿度为56%、空速为2×105h-1、甲醛和臭氧浓度分别为103ppm不(?)1300ppm的条件下,定温下MnOx催化剂上臭氧可将甲醛完全氧化为CO2和H20。反应气体中湿度的增加可以显著提高甲醛至C02的转化率。采用傅里叶变换红外光谱仪在线分析了甲醛氧化反应产物,未检测到任何副产物,从而确认了MnOx催化剂上03对甲醛的完全氧化。3.臭氧催化氧化脱除甲醛的机理采用原位漫反射红外光谱,对O3催化氧化甲醛过程中在MnOx催化剂上生成的表面物种进行了考察。结果表明：在于气流中,MnOx催化剂表面上生成了单齿和双齿碳酸盐物种,且随反应的进行逐渐增多；而在湿气流中几乎没有碳酸盐物种生成。对新鲜的、O3和O3十H2O处理后的MnOx催化剂上甲醛的表面反应和CO2的吸、脱附进行了比较性研究,阐明了MnOx催化剂上甲醛的臭氧催化氧化反应途径和H20对甲醛的完全氧化与反应稳定性的增强作用机理。