煤焦与甲烷协同转化及合成超级电容器电极

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天然气(主要成分是甲烷)是常见的制备H2或合成气(CO和H2)的重要原料,特别是页岩气等非常规天然气的大规模开发有力地促进了甲烷转化技术的发展。煤焦是煤碳热解的重要产物,其高值化利用对煤碳的分质高效转化具有重要意义。超级电容器是一种很有发展前景的能量存储装置,在便携式电子产品、工业和运输领域中具有广泛的应用。碳材料(如活性碳、石墨烯、碳化物衍生的碳等)是超级电容器中常见的电极材料,因其具有成本低、环保、电容性能良好等优点,而备受关注。本文通过设计与利用煤焦与甲烷的协同转化,实现了联产合成气和用于超级电容器电极的复合碳材料的目的。研究内容方面,主要探究了该工艺中合成气的生成规律,表征了反应生成的碳材料的表面结构特征,还评价了这种碳材料作为超级电容器电极材料时的电容性能。本文分别采用K2CO3、Na2CO3和熔融盐(K2CO3与Na2CO3的混合物)作为煤焦与甲烷协同转化的催化剂,进行了系列实验和性能评价。当以K2CO3作为煤焦与甲烷协同转化的催化剂时,详细考察与评价了操作参数(包括催化剂用量、气体进料流速、反应温度和时间)对合成气的生成规律,同时采用循环伏安法、恒电流充电法和交流阻抗法评价了反应中产生的碳材料作为超级电容器电极材料时的性能。研究发现:K2CO3对煤焦的活化和甲烷转化均具有良好的促进作用;除了可生成适量的合成气外,还可以获得具有一定比表面积和结构特性的碳材料(主要由煤焦活化形成的多孔碳和甲烷转化形成的积碳构成)。当这种碳材料用于制作超级电容器的电极时,可表现出良好的电容性能,电极电容值在5 m V/s的扫描速率下高达125 F/g,在1 A/g的电流密度下可达133F/g。鉴于K2CO3作为催化剂的良好性能,本文还考察与评价了Na2CO3和熔融盐(K2CO3与Na2CO3的混合物)作为煤焦与甲烷协同转化的催化剂的性能。
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