镧功能化二氧化硅气凝胶微球复合材料的制备及除磷性能研究

来源 :长春工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shenzhiying
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磷是导致水体富营养化的重要原因之一,现有的除磷方法中,吸附法因其吸附容量大、能耗少、速率快、污染小等优点而得到了广泛应用与研究,然而在实际应用中,使用的吸附材料大多为粉末状,存在难以聚集、回收困难等问题,因此需要开发出一种功能性复合材料,更加高效的去除水体中的磷酸盐。二氧化硅(SiO2)气凝胶微球是一种具有高比表面积的纳米多孔材料;海藻酸钠(SA)具有无毒、可生化、易改性等优点被广泛应用在除磷研究中,聚乙烯醇(PVA)因其具有良好的化学稳定性,在环境等许多领域得到广泛的应用;镧(La)是一种对环境无害、价格相对低廉的稀土元素,对磷酸盐具有较强的亲和力;因此,本文以SA和PVA作为交联载体,包覆SiO2气凝胶微球,与La离子交联,制备了两种工艺简单、环境友好的镧功能化二氧化硅气凝胶微球复合材料。首先制备了镧功能化二氧化硅气凝胶微球/海藻酸钠复合材料(La-SiO2/SA),考察了SiO2气凝胶微球与SA的配比,交联剂浓度,交联时间三个制备条件对吸附性能的影响,在SA与SiO2气凝胶微球最佳配比1:3,最佳交联剂浓度7%,最佳交联时间12 h时,最高去除效率和最大吸附容量为95.2%、31.75 mg/g;通过SEM、EDS、FT-IR、XRD、XPS、BET等手段对复合材料结构进行表征,同时,对吸附过程进行探究,吸附过程复合准二级动力学模型,属于化学吸附,符合Langmuir等温吸附模型,吸附过程属于单层吸附,证明其成功将磷酸盐吸附,具有较好的除磷效果。最后讨论了La-SiO2/SA投加量、溶液p H值和共存离子等因素对除磷率的影响,得出结论为:当投加量为1.5 g/L时,去除率最高;La-SiO2/SA在中性条件下去除效率较好;在反应体系溶液中NO3-、Cl-离子的存在对去除效率影响较弱,HCO3-、SO42-离子对去除效率的影响较大。为了进一步提高复合材料的除磷能力,在上述体系中引入PVA,制备了镧功能化二氧化硅气凝胶微球/海藻酸钠/聚乙烯醇复合材料(La-SiO2/SA/PVA)。在SA/PVA与SiO2气凝胶微球最佳配比1:3,最佳交联剂浓度7%,最佳交联时间12 h时,最高去除效率和最大吸附容量为98.94%、32.98 mg/g;对La-SiO2/SA/PVA进行SEM、EDS、FT-IR、XRD、XPS、BET等表征,发现在加入PVA后,复合材料具有较好的网状结构,比表面积提高至135.1878 m2/g,吸附过程复合准二级动力学模型,属于化学吸附,符合Langmuir等温吸附模型,吸附过程属于单层吸附。吸附-解吸循环测试表明复合材料具有优异的稳定性和耐受性。综上所述,本研究制备的两种镧功能化二氧化硅气凝胶微球复合材料,因其制备简单、环境友好和高效稳定的除磷性质,为污水除磷提供了一种有价值的方案,具有广阔的应用前景。
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