【摘 要】
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邻苯二甲酸二丁酯(DBP)是一种环境内分泌干扰物,广泛存在于水体、土壤、大气及生物体内,其积累性及毒性对生态环境和人体健康存在着严重的威胁,已被美国环境保护署和我国环境保
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邻苯二甲酸二丁酯(DBP)是一种环境内分泌干扰物,广泛存在于水体、土壤、大气及生物体内,其积累性及毒性对生态环境和人体健康存在着严重的威胁,已被美国环境保护署和我国环境保护部列为优先控制污染物。本文采用高级氧化工艺对DBP水溶液进行氧化降解,分析其在不同氧化体系中的降解速率,以及影响其降解速率的因素;在UV/O3联用体系中,研究DBP的氧化降解中间产物,氧化降解途径和反应机理,为实际应用提供理论依据。主要研究内容包括:
⑴采用单独UV、单独O3和UV/O3联用技术,考察水中DBP的去除率,TOC去除率和体系pH值的变化。单独UV对DBP的降解作用不明显,O3和UV/O3联用技术对DBP的降解相对较为快速,反应30 min后三种氧化工艺对DBP的去除率分别为11%、80%和97%,即UV/O3>O3>UV。在UV/O3联用技术下,反应60 min后,DBP去除率达到99%以上而TOC的去除率为70%,说明水中DBP未完全矿化为水和二氧化碳,仍有部分中间产物存在,并以有机碳的形式存在于溶液中。
⑵针对UV/O3联用技术进行研究,从初始臭氧浓度、污染物初始浓度和pH值三方面影响因素考察了DBP降解效果的差异。结果表明,对DBP的降解均满足准一级反应动力学规律,提高体系的初始臭氧浓度有利于DBP的降解,DBP初始浓度的增加对其自身降解效率有抑制的作用,在碱性环境下,DBP的降解速率会加快。
⑶考察了UV/O3高级氧化联用技术中DBP受羟基自由基攻击产生的不同中间降解产物。在降解过程中DBP受到羟基自由基的攻击主要发生取代反应、脱脂基反应、脱羟基反应等一系列反应,生成酯类、酸类等不同的中间降解产物,这些中间产物继续被氧化生成甲酸、乙酸、乙二酸等一系列小分子有机酸,直至最终矿化为水和二氧化碳,并根据氧化降解产物提出可能的降解反应途径和降解反应机理。
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