【摘 要】
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由于双酚A（BPA）的疏水性和难降解性,传统的污水处理方法无法在短时间内将其完全降解,因此迫切需要开发新的方法来实现BPA的高效降解。近年来,过硫酸盐高级氧化技术被广泛应用于废水处理中;然而,过硫酸盐与Fe2+的反应过程十分迅速,不易控制,且Fe2+还原性强,可能参与到其他的氧化还原反应继而失去活化过硫酸盐的能力。纳米零价铁（nZVI）可以代替Fe2+活化过硫酸盐,nZVI不论在好氧或厌氧条件下都
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由于双酚A（BPA）的疏水性和难降解性,传统的污水处理方法无法在短时间内将其完全降解,因此迫切需要开发新的方法来实现BPA的高效降解。近年来,过硫酸盐高级氧化技术被广泛应用于废水处理中;然而,过硫酸盐与Fe2+的反应过程十分迅速,不易控制,且Fe2+还原性强,可能参与到其他的氧化还原反应继而失去活化过硫酸盐的能力。纳米零价铁（nZVI）可以代替Fe2+活化过硫酸盐,nZVI不论在好氧或厌氧条件下都可以产生Fe2+离子,从而活化PS产生硫酸根自由基（SO4-·）;nZVI还可直接与PS反应生成SO4-·;此外,Fe2+可在nZVI表面通过Fe~0与Fe3+的反应再生,即可使得三价铁离子再循环为亚铁离子,从而促进自由基的产生及污染物的降解,使用nZVI代替Fe2+活化过硫酸盐可有效弥补Fe2+的不足,同时避免引入铁盐中的阴离子。然而,nZVI又存在易氧化、易聚集等不足,导致其反应性显著降低。为了解决这些问题,我们使用海泡石负载nZVI来增强其分散性,海泡石具有较高的比表面积和良好的化学稳定性,其表面大量存在的硅醇基团使得海泡石可以作为金属和金属氧化物的载体。本论文以BPA为目标污染物,制备了海泡石负载纳米零价铁复合材料（S-nZVI）并对其进行了表征,研究了S-nZVI复合材料耦合过硫酸盐体系（S-nZVI/PS）催化降解BPA的效果,以及S-nZVI/PS体系中不同因素对BPA降解效果的影响,并对该体系催化降解BPA的机理进行了探讨,结论如下:（1）通过液相还原法成功制备了S-nZVI复合材料,采用多项表征技术对该材料的形貌特征和理化性质进行了表征分析。S-nZVI材料的SEM-EDS图显示,纳米零价铁（nZVI）均匀的分散并附着在海泡石表面;XRD谱图说明nZVI与海泡石发生了有效结合;BET表征结果表明海泡石的加入增加了nZVI的比表面积,提供了更多的反应位点;XPS总谱图表明nZVI表面发生了轻微氧化,覆盖了nZVI,形成了核壳结构。氧元素主要以-OH和-O2-的形式存在,-OH官能团是属于海泡石的官能团,-O2-代表S-nZVI存在氧的化合物。（2）通过比较不同体系对BPA的降解效果发现S-nZVI/PS体系降解BPA效果显著优于nZVI、S-nZVI和nZVI/PS体系,且S-nZVI复合材料中海泡石与纳米零价铁的最佳质量比为1:1。探究了不同反应条件对S-nZVI/PS体系降解BPA的影响,结果表明:BPA初始浓度为20 mg/L,p H为5,温度为35℃时,加入0.03 g S-nZVI材料时,BPA去除率在10 min内可以达到100%。探究了无机阴离子对S-nZVI/PS体系降解BPA的影响,结果显示:低浓度的Cl-和NO3-对BPA降解几乎没有影响,当二者浓度到达200 m M时会产生轻微抑制作用;SO42-和HCO3-对BPA的降解表现出抑制作用,其中HCO3-对BPA降解的抑制作用十分明显。（3）通过自由基淬灭实验可知:酸性条件下S-nZVI/PS体系中发挥作用的自由基主要是SO4-·,中性条件下SO4-·和·OH的作用相当,碱性条件下主要是·OH在发挥作用;电子顺磁共振分析直接证明了S-nZVI/PS体系中SO4-·和·OH的存在,DMPO/PS/S-nZVI/BPA体系中SO4-·和·OH的信号都消失说明BPA的降解消耗掉了自由基。（4）研究S-nZVI/PS体系下溶液中Fe离子浓度变化及过硫酸盐的残留浓度可知,在反应刚开始时,S-nZVI中nZVI转化为Fe2+后被迅速消耗,溶液中Fe3+迅速增加,后期该反应速率逐渐变慢,且溶液中Fe3+被Fe~0转化为Fe2+,导致溶液中Fe2+增多,Fe3+减少。在反应前10 min时溶液中PS几乎被消耗完,这与BPA降解趋势达到一致。60 min时,TOC的降解率约为60%,说明S-nZVI/PS体系对BPA的降解效果很好,并能在很大程度上使BPA矿化。（5）根据GC-MS检测出了S-nZVI/PS体系降解BPA可能产生的中间产物,推断出了BPA可能的降解路线为:经S-nZVI/PS体系中SO4-·和·OH的氧化,BPA降解为1-甲基乙基苯、苯乙酮、甲苯等中间产物,这些中间产物再经开环生成了壬醛、十一烷、2,3,4-三甲基己烷、2,3-二甲基庚烷等链状有机物,其中大部分被完全降解为二氧化碳和水。
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