随着电子工业的快速发展,高介电材料的需求越来越大,在诸如高存储电容、电磁屏蔽、电致伸缩系统等方面表现出巨大的应用潜力。聚合物质轻易加工,具有优良的电绝缘性和机械性能,是发展轻质化、小型化介电材料的首选材料;石墨烯具有超高的电导率、机械强度和比表面积,将较少的石墨烯添加到聚合物中即能显著提高材料的介电性能,所得复合材料兼具两者优点。本文通过无皂乳液聚合和分散聚合实现了PS微球粒径从亚微米级至微米级的调控;采用Hummers法制备氧化石墨烯(GO);利用γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)对微球进行改性,然后溶液混合并通过水合肼原位还原得到PS/rGO复合材料。采用FTIR、Zetasizer、XRD、SEM和TEM对产物的形态结构进行表征,研究填料含量和PS微球粒径对复合材料性能的影响。结果表明:无皂乳液聚合法制备PS微球时,当APS用量为0.168g-0.504g,MAA用量为聚合单体的2-6mol%时可制得粒径在425-492nm,单分散性好的亚微米级PS微球。分散聚合时随着偶氮二异丁腈(AIBN)用量增大,微球粒径增加,改变AIBN用量为0.45g-0.9g时,可制得粒径在1.45-1.83μm的PS微球;此外KH550可以成功的接枝在PS微球表面。采用Hummers法可制得薄片状GO,水合肼可以有效的还原GO。采用亚微米级微球制备的PS/rGO复合材料,当rGO含量分别为1wt%、3wt%、5wt%时,随着rGO含量的增加,复合材料的介电常数增大,10~2 Hz时,PS/5wt%rGO复合材料的介电常数达到106,是纯PS微球的25倍,介电损耗保持在较低水平(0.56);而击穿场强随之减小。随着PS微球粒径增大,复合材料的介电常数呈先增大后减小的趋势,微球粒径为1.7μm时,介电常数最大,在10~2Hz时达到125.5,是纯PS微球的30倍,tanδ小于0.5。微球粒径增大,击穿场强先增大后减小。此外,rGO含量的提高和微球粒径的增大有利于改善复合材料的耐热性。