由于CO2等温室气体的大量排放造成了全球气候恶化,控制和减少CO2的排放已成为国际社会日益关注的重要议题。燃煤电厂作为排放CO2最多的场所,开发适合其特点的C02捕集技术至关重要。其中,钠基吸收剂干法脱除烟气中CO2的技术由于能耗低、对设备无腐蚀、无二次污染、钠资源储量丰富等优点受到广泛关注,但钠基吸收剂脱碳技术的工业化应用仍然受限于吸收剂的脱碳量低、脱碳活性差等问题。针对该问题,本文利用氨基修饰传统的钠基吸收剂,并对制备得到的复合型钠基CO2吸收剂脱碳特性进行了详细研究。具体包括以下内容：考察了以酚醛树脂的前驱物间苯二酚／甲醛和二氧化硅的前驱物正硅酸乙酯作为载体材料前驱物时,氨基的流失率及吸收剂脱碳特性。发现以二氧化硅为载体时,氨基流失率较低,主要原因在于氨基前驱物水解过程中能够与二氧化硅形成很好的化学连接,提升了氨基粘接在凝胶框架上的强度,实验结果表明二氧化硅对氨基的有效负载量高于酚醛树脂对氨基的有效负载量。由于氨基流失率低,加之载体材料分子量小,以二氧化硅为载体的吸收剂理论脱碳量明显高于以酚醛树脂为载体的吸收剂,实验结果与理论分析一致,表明正硅酸乙酯是一种合适的载体前驱物。研究了以3-氨丙基三甲氧基硅烷(APS)、3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)、二乙烯三氨(DETA)、三乙烯四氨(TETA)为氨基前驱物时,复合型钠基吸收剂的微观孔隙结构和碳酸化反应特性,发现以APTES和TETA作为氨基前驱物时,均能得到良好的表面特性和较高的脱碳量,综合考虑成本等因素,选定APTES为复合型钠基吸收剂的氨基前驱物,以TEOS为载体前驱物,Na2CO3为活性成分,制备得到高脱碳量的复合型钠基吸收剂NaN。研究了常规干燥、有机溶剂置换法真空干燥、超临界干燥等三种干燥方式对吸收剂孔隙特性的影响,发现有机溶剂置换法真空干燥和超临界干燥得到的复合型钠基吸收剂脱碳性能均优于常规干燥法制备的NaN吸收剂。其中,超临界干燥法由于消除了气液界面,将干燥过程中表面张力的影响降到最小,有效避免了凝胶过程中凝胶骨架结构的坍塌,因而制备得到的SCFD-NaN吸收剂孔隙结构发达,脱碳量高达2.51mmol/g。分析了活性成分与载体配比对吸收剂结构特性和脱碳性能的影响,发现APTES:Na2CO3:TEOS=1:1:1时,吸收剂既具有良好的孔隙结构又具备较高的理论脱碳量,碳酸化反应转化率高,因此选定此配比的吸收剂作后续研究。研究了NaN吸收剂在小型固定床反应器中的碳酸化反应机理,发现复合型钠基吸收剂的最佳反应温度为50℃,当反应温度高于70℃或者低于30℃时,NaN吸收剂的脱碳量大幅降低,这主要是由于反应路径和反应速率随温度上升发生了变化。研究结果还表明,当反应气氛中H2O:CO2=1:1(CO2体积浓度为10%)时,NaN吸收剂达到最大的脱碳量。水蒸气浓度过低时,复合型钠基吸收剂的反应路径发生改变,导致活性成分转化率降低；而水蒸气浓度过高时,易在固体吸收剂表面发生冷凝,阻碍气固接触,从而降低复合型钠基吸收剂的脱碳量。研究了复合型钠基C02吸收剂的再生机理,发现Na2CO3和-NH2均能够在150℃下完全再生。循环脱碳实验表明,复合型钠基C02吸收剂在10次循环内保持了良好的脱碳性能。对循环反应前后吸收剂孔隙结构的分析表明,NaN吸收剂热稳定性良好,但结构性能仍有提升空间。以上研究工作获得的主要成果有：(1)探明了复合型钠基C02吸收剂中各组分(包括载体及其前驱物及活性成分(碳酸钠,不同氨基前驱物))的合成机制,研制出以正硅酸乙酯(TEOS)为载体前驱物,碳酸钠为活性成分,3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)为氨基前驱物制备而成的复合型钠基C02吸收剂；(2)优化了复合型钠基CO2吸收剂制备工艺,发现利用溶胶凝胶-超临界干燥法的制备工艺所研制出的吸收剂具有发达的孔隙结构；(3)获得了复合型钠基C02吸收剂的脱碳-再生机制及循环脱碳特性,表明复合型钠基C02吸收剂具有脱碳容量高、活性好、热稳定性能良好等优点,是一种有前景的碳捕捉材料。