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本文主要描述了两方面的初步研究成果,一是基于绿色环保的黄姜薯蓣皂素的催化水解新工艺探索,二是双吡啶基三齿配体螯合物的甲醇液相氧化羰化反应的催化性能研究。
第一部分为黄姜薯蓣皂素催化水解。综述了黄姜薯蓣皂素的应用前景、目前主要水解工艺以及存在的问题,提出了高压催化水解的思路,并加以验证,证实了高压催化水解的可行性,同时发现ZnCl2是一个较好的催化剂。
第二部分主要综述铜作为催化金属在氧化羰基化反应中的作用。简单介绍了氧化羰基化反应在生产中的应用,并详细描述了铜在生物体催化氧化中的应用,提出了我们的设计思路。
第三部分为双吡啶基三齿配体的分子设计与合成。以2-氯甲基基吡啶为主要原料分别与苯胺、乙醇胺、乙二胺、丙三醇,甲基三氯硅烷合成双吡啶三齿系列化合物。并利用核磁共振仪对化合物进行了结构表征。
第四部分为催化剂性能测试研究。在高压反应釜中双吡啶基三齿配体与氯化铜、氯化铜与氯化铁混合物、氯化铜与氯化锌混合物配位,在一定条件下反应,利用气相色谱对反应产物进行检测,反应条件为:温度120℃,反应总压2.4MPa(Pco:Po2=2:1),催化剂浓度0.02mol/L,反应时间3h。结果证明吡啶系列三齿配体化合物对甲醇的氧化羰基化反应均具有一定的催化效果,其中N-(2-吡啶甲氧基乙基)-N,N-二(2-吡啶甲基)乙二胺铜锌络合物对合成碳酸二甲酯的催化效果较好。