快速喷射混合强化共沉淀反应过程实验研究与数值模拟

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本文以一种多孔错流射流(MOIT)喷射反应器为研究对象,采用实验与数值模拟相结合的方法对喷射反应器内的液体湍流混合特性以及其强化共沉淀反应可控制备硫酸钡过程进行了研究。分别考察了喷射反应器的结构、操作条件、反应器的几何放大等因素对物料之间的湍流混合特性的影响规律;在此基础上研究了该类反应器可控制备硫酸钡的共沉淀反应过程,从过饱和度角度出发,分别考察了反应器结构、操作条件、反应物料浓度等因素对反应器内过饱和度、晶体成核及生长速率的影响,从微观混合与沉淀反应机理层面研究了喷射共沉淀过程可控制备纳米硫酸钡(粒径大小及其分布)的科学规律。针对喷射反应器内的液体湍流混合过程,研究结果表明:采用大涡模拟方法,亚格力应力模型为动态动能亚格子模型,当网格尺度D/△x=55时,通过大涡模拟得到的瞬态浓度场分布、浓度脉动等都能够与PLIF实验结果较好吻合;与传统的T型反应器相比,本文提出的多孔错射流喷射混合器能够更好地强化物料之间的混合,混合过程湍动能及其耗散分布更加均匀;速度比是影响该反应器内的流体混合效率的重要因素,随着速度比增大,湍流涡数量逐渐增加且分布更为均匀,湍流强度逐渐增强,亚格子尺度上的湍动能耗散逐渐加快,有利于强化反应器内物料之间的混合;保证混合过程平均速度、速度比以及射流小孔数量不变,对多孔错流射流喷射反应器的主管径与射流孔径进行同比例放大的过程中,发现其具有明显的放大效应,相同位置处的湍动能耗散速率、速度场脉动强度都会相应减弱,混合效果逐渐变差;保证混合管直径以及射流孔总面积不变,改变射流小孔的直径及数量,在相同的速度比下,考察各混合器内两股流体的混合效果发现,增加射流小孔数量,减小孔径,混合效果先变好,后变差,存在最优设计,对于管径为40mm的反应器,当射流小孔数量为12,孔径为5.78mm时,混合效果最好。利用多孔错流射流喷射混合器,通过Na2SO4与BaC12液相共沉淀反应制备了硫酸钡纳米颗粒,采用TEM对最终制备所得的硫酸钡纳米颗粒进行表征,考察了平均雷诺数对颗粒平均粒径及颗粒粒径分布的影响,实验结果表明:随着雷诺数的增加颗粒粒径先减小然后逐渐趋于不变;颗粒的粒径分布则是先变窄而后逐渐保持不变;另外由本文的多孔错射流反应器制备所得的硫酸钡纳米颗粒分散性较好,团聚少。针对喷射共沉淀过程制备硫酸钡颗粒的数值模拟,在标准k-ε湍流模型的基础上耦合群体平衡(PBM)模型,对共沉淀反应过程制得的硫酸钡的平均粒径及其分布进行了预测。模拟结果表明:随着雷诺数的增加,微观混合速率逐渐接近沉淀反应速率,混合对于沉淀反应过程的影响逐渐减小,过饱和度的分布更加均匀,最终颗粒平均粒径逐渐减小,分布逐渐变窄;初始反应物料浓度增加,过饱和度先明显增加且分布范围变窄,然后逐渐趋于稳定,对应的晶体成核以及生长速率明显增加,平均粒径则先迅速减小后缓慢增大,由于微观混合时间不变,反应时间减短,对应Da准数变大,粒径分布变宽;保持混合管直径不变(D=4mm)以及射流孔总面积不变,改变射流小孔的直径及数量,在完全相同的进料情况下,随着射流小孔数量的增加,反应器内过饱和度的分布更加均匀,晶体的成核以及生长速率的分布更加均一,所得的颗粒粒径更小,粒径分布更窄;保持射流小孔数量不变,同比例增加主流管径及射流孔径,混合时间以及反应时间均出现明显的增加,Da准数变化不大,最终所得颗粒平均粒径明显增加,粒径分布变化不大,反应器具有较为明显的放大效应。
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