锂离子电池高压正极材料镍锰酸锂的制备与改性研究

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具有尖晶石结构的锂离子电池正极材料Li Ni0.5Mn1.5O4具有放电容量大、工作电压高和能量密度高等优点,适用于锂离子动力电池。但是由于高电压工作的特性,该材料的循环稳定性有待进一步提高。本文研究了不同烧结工艺条件、表面包覆和阴阳离子掺杂对Li Ni0.5Mn1.5O4材料的形貌和电化学循环稳定性的影响。本论文首先研究了烧结工艺对材料的影响。此外,降温速率也对材料的性能有影响,随着降温速率的减慢,材料中Mn3+的含量逐渐减小,循环稳定性逐渐变差。通过对循环后的材料和电解液中的Mn、Ni金属含量进行分析,结果发现,随着材料中Mn3+的含量的减少,电解液中溶解的Mn、Ni的摩尔比例增大,材料中的Mn、Ni的含量也减少,电池循环性能下降。说明在一定范围内,Mn3+含量越少,越不利于材料的循环性能。为了提升材料在高电压下的循环稳定性,主要采取了在材料表面包覆Zn O的方式来抑制Li Ni0.5Mn1.5O4与电解液界面的副反应。采用固相法在Li Ni0.5Mn1.5O4表面包覆一层Zn O后,分别对包覆前后材料在不同温度下(室温、40°C和55°C)下进行了循环性能的研究,容量保持率分别由84.39%提高到86.41%,84.38%提高到86.50%,73.28%提高到87.58%。最后,研究了阳离子Cr掺杂和阴离子F掺杂对材料电化学性能的影响。当对Li Ni0.5Mn1.5O4材料掺杂Cr元素时,材料的循环稳定性有了很大的提高,在室温0.5C下,Li Ni0.4Cr0.15Mn1.45O4材料循环116次后容量保持率高达100%,在1C循环200次后容量保持率为99.1%。当在镍锰酸锂材料中掺杂F元素且掺杂量较少时,材料的循环稳定性得到了提高。Li Ni0.5Mn1.5O3.975F0.05材料在55°C下0.5C循环50次后容量保持率为94.23%。而当F的掺杂量过多时Li Ni0.5Mn1.5O3.95F0.1的循环性能较差,55°C条件下0.5C循环50次后容量保持率仅为54.2%。通过以上的研究得出结论,通过烧结工艺控制材料中的Mn3+含量、表面包覆Zn O、适当的掺杂Cr或者F元素可以有效地提高Li Ni0.5Mn1.5O4材料的循环稳定性。
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