【摘 要】
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近年来,随着现代工业发展,各种工业废水中出现了越来越多难降解的含氮有机污染物。电化学氧化法作为一种高级氧化技术,具有氧化性强、操作简单、环境友好等特点,对于有机物污染物的降解有着很好的优势。为了研制催化活性高、电化学性能稳定的阳极材料,本文以Sb掺杂的SnO2为中间层,采用稀土元素Ce掺杂改性PbO2电极,电催化降解水中含氮有机污染物,以头孢噻吩、头孢拉定、甲基橙和4-硝基苯酚为例,阐述了目标污染
【基金项目】
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山西省高等学校科技创新项目（2019L0383,2019L0387）； 山西农业大学科技创新基金（2018YJ25,2018YJ22）； 山西省优秀博士来晋工作奖励科研项目（SXYBKY2018024,SXYBKY2018027）；
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近年来,随着现代工业发展,各种工业废水中出现了越来越多难降解的含氮有机污染物。电化学氧化法作为一种高级氧化技术,具有氧化性强、操作简单、环境友好等特点,对于有机物污染物的降解有着很好的优势。为了研制催化活性高、电化学性能稳定的阳极材料,本文以Sb掺杂的SnO2为中间层,采用稀土元素Ce掺杂改性PbO2电极,电催化降解水中含氮有机污染物,以头孢噻吩、头孢拉定、甲基橙和4-硝基苯酚为例,阐述了目标污染物降解动力学和降解机理,主要内容和结论如下:采用溶胶-凝胶法和电化学沉积法制备了Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2电极。通过对电极进行表面形貌（SEM）、晶体结构（XRD）,发现Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2电极相对于Ti/SnO2-Sb/PbO2电极,其表面结构更加致密、晶粒尺寸减小、矿物结晶度明显提高,可以为目标污染物提供更多的反应活性位点。此外,通过电化学性能测试和羟基自由基产生能力测试,发现Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2电极相较于Ti/SnO2-Sb/PbO2电极具有更高的氧化还原电位和析氧电位,以及良好的电催化活性和稳定性,且电极能够持续不断的产生羟基自由基。以制备的Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2电极为阳极,研究了工业生产废水中典型的含氮有机污染物—头孢噻吩和头孢拉定电催化氧化的过程,考察了污染物初始浓度、电流密度、p H值以及搅拌速度等因素对降解效果的影响。结果发现:Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2电极对头孢噻吩和头孢拉定降解均符合一级反应动力学过程。在电极间距为2 cm,电流密度为40 m A/cm~2,搅拌速度500 r/min,初始浓度为50 mg/L,电解质浓度为0.10 mol/L,p H未调节,降解70 min时,头孢噻吩和头孢拉定的降解率分别达到了99.77%和99.74%。且在240 min后头孢噻吩和头孢拉定TOC去除率,分别达到了68.2%和60.6%。电极降解头孢噻吩和头孢拉定的最终产物没有产生生物毒性。采用HPLC-MS分析测试方法,对头孢噻吩和头孢拉定的降解中间产物进行了分析,研究发现其降解的主要途径是首先与β-内酰胺环相连的侧链被破坏,随后β-内酰胺环环内的-C-N-相连的部分被氧化,β-内酰胺环开环,成为侧链结构,然后矿化脱离,最终降解为H2O和CO2。电极分别对头孢噻吩和头孢拉定进行9次重复循环电解试验,头孢噻吩和头孢拉定的降解率均保持90%以上。可见,Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2电极具有良好的稳定性和电催化活性。模拟河水中头孢噻吩和头孢拉定的降解,降解90 min,头孢噻吩和头孢拉定的降解率分别达到了76.19%和84.29%。为了考察电极对多种含氮有机污染物的降解,同时使用电极对甲基橙和4-硝基苯酚进行降解。以制备的Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2电极为阳极,甲基橙和4-硝基苯酚为目标污染物,考察了电极间距、电流密度、电解质浓度以及污染物的初始浓度等因素对降解效果的影响。在电极间距为2 cm,电流密度为30 m A/cm~2,电解质浓度为0.10 mol/L,初始浓度为100 mg/L,p H未调节的条件下,电极Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2对甲基橙和4-硝基苯酚降解,120 min后降解率分别达到了99.59%和96.16%,180 min后TOC去除率分别达到了56.71%和54.87%。通过紫外-可见光谱分析,发现甲基橙的降解途径为甲基橙的苯环结构和偶氮键结构在电解过程中被破坏,4-硝基苯酚中的苯环与助色基团硝基的电子共轭结构被破坏,最终甲基橙和4-硝基苯酚逐渐被降解成H2O和CO2。以Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2电极为阳极,对甲基橙和4-硝基苯酚分别进行9次重复循环电解试验,甲基橙和4-硝基苯酚的降解率均达到了99%和85%以上。模拟河水中目标污染物的降解,甲基橙和4-硝基苯酚的降解率分别达到了59.93%和65.77%,这为实际环境中电极对有机污染物的有效降解提供了一定的技术参考。
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