低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)是最重要的基础化工原料。随着石油资源的日益匮乏和对于低碳烯烃需求的不断增加,发展非石油路线的合成气制低碳烯烃新技术备受关注。本课题组近期设计了一种由Zr-Zn氧化物与SAPO-34分子筛耦合的新型双功能催化剂,实现了合成气高选择性制低碳烯烃。在该反应中,合成气在氧化物上首先转化为甲醇/二甲醚中间体并进一步在SAPO-34分子筛上转化为烯烃。其中,SAPO-34的酸性质和孔道结构对催化性能影响显著。本论文以研制合成气转化制烯烃高性能催化剂为目标,重点开展了微孔、多级孔SAPO-34分子筛的合成以及金属离子改性SAPO-34分子筛,并探究不同合成方法及合成参数对分子筛性质及催化性能的影响规律。论文首先采用水热合成方法以TEA/TEAOH双模板剂合成了微孔SAPO-34分子筛,考察了不同铝源、晶化时间、模板剂TEA投料量等合成条件对分子筛性质的影响,确定了合成条件,为后续的多级孔分子筛合成提供基础参数。同时,采用HF替代TEAOH进行合成。HF的引入可以提高SAPO-34的结晶度,且更易形成粒度更均匀的晶粒。将SAPO-34-HF分子筛耦合Zr-Zn氧化物用于合成气制低碳烯烃反应,催化性能和稳定性有一定程度提高。320 h后,CO转化率和C2～4=选择性仍维持在23%和75%以上。论文进一步在常规水热合成方法中引入介孔模板剂TPOAC和CTAB,成功的合成出了介孔SAPO-34分子筛。SAPO-34-0.1TPOAC分子筛的外表面积高达233.3 m2g-1,介孔孔容为0.36 cm3 g-1,即形成了明显的介孔结构。CTAB的造孔效果虽不如TPOAC显著,但相比微孔SAPO-34仍有明显的介孔结构。将合成的多级孔分子筛应用于合成气制低碳烯烃反应中,相比于微孔分子筛,SAPO-34-TPOAC催化剂上催化性能并无优势;而SAPO-34-CTAB上催化性能和稳定性均得到了显著的提升,反应110 h后CO转化率和C2～4=选择性仍维持在25%和75%以上。论文还对微孔SAPO-34分子筛进行金属离子改性,结果显示在不改变分子筛自身特性的情况下,通过固体离子交换法可将金属离子经同晶取代的方式引入SAPO-34分子筛骨架。考察其催化性能发现,金属离子Sr2+、Ga3+、Ni2+、Zn2+等可以改善催化性能,有效调控产物的烯烷比,提高低碳烯烃选择性,同时也减缓了催化剂的积碳情况。