D2和HD分子在解离阈值附近的光解动力学研究

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光解是指分子吸收光子后解离成碎片的过程。氢分子在高激发态的光谱和解离动力学,已成为精确计算和实验技术的基准。随着激光技术与探测方法的发展,人们对解离产物的角分布、角分辨光谱、碰撞反应截面等开展了广泛的研究。本文利用可调谐的极紫外激光(XUV)作为泵浦源,在前人研究的基础上,进一步探索D2和HD分子在光解中的新现象,取得了如下研究结果:(1)对于直接解离,测量了 D2和HD分子高于解离阈值3000 cm-1内的产物分支比2s/(2s+2p)。结果显示,直接解离产物的分支比出现周期性的振荡现象。使用一维等效势阱模型解释实验现象,表明了产物分支比的振荡来源于散射波函数的相互干涉。(2)测量了 D2分子R支跃迁到3pπD1Πu+(v=4)态的Fano线型中,预解离碎片的角分布和分支比随激发能量的变化。结果显示,角分布参数和分支比随激发能量的变化呈现出非对称线型,它们的极值位置偏离预解离线型的中心。(3)测量了 D2分子在2pπC1Π+(v=19)态预解离产物自旋-轨道态分辨的里德堡电离光谱和速度成像。结果表明:自旋-轨道分支比已经到达透热模型的极限,在解离极限处存在较强的自旋-轨道相互作用;碎片的角分布表明:形状共振和Feshbach共振同时激发。(4)利用Rydberg Tagging方法,测量了 D2分子P(2)跃迁到3pπD1Π+(v=4)态预解离所产生碎片的角分辨Fano线型。结果显示,不同解离角度下,Fano参数会发生明显的改变,这表明共振态和预解离态的光学跃迁有不同的对称性。(5)测量了 HD 分子预解离产物 H(2s)+D(1s)、H(2p)+D(1s)、D(2s)+H(1s)和D(2p)+H(1s)的分支比,获得了预解离线型的光谱参数和产物角分布。解离产物的相对比例H(2p)/D(2p)和H(2s)/D(2s)都不为1,表明HD分子在解离极限处存在很强的g-u能级混合,但预解离线型的光谱参数和产物角分布不受HD分子g-u对称性破缺的影响。
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