【摘 要】
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化石燃料的大量使用造成了严重的环境问题和能源危机,而燃料电池由于其清洁无污染和可再生的优点受到了广泛的关注。目前,商业燃料电池使用的催化剂主要还是以Pt/C催化剂为主,但贵金属Pt的储量有限,价格比较昂贵且在使用过程中容易中毒等,限制了燃料电池进一步的发展。为了降低Pt的用量,提高催化剂的电催化性能,将Pt与其它金属形成合金结构是一种有效的方法。研究表明,具有特定形貌的纳米晶的催化性能更优。因此,
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化石燃料的大量使用造成了严重的环境问题和能源危机,而燃料电池由于其清洁无污染和可再生的优点受到了广泛的关注。目前,商业燃料电池使用的催化剂主要还是以Pt/C催化剂为主,但贵金属Pt的储量有限,价格比较昂贵且在使用过程中容易中毒等,限制了燃料电池进一步的发展。为了降低Pt的用量,提高催化剂的电催化性能,将Pt与其它金属形成合金结构是一种有效的方法。研究表明,具有特定形貌的纳米晶的催化性能更优。因此,设计合成具有特定形貌的高活性和稳定性的Pt基合金催化剂成为研究的重点。为了实现这个目标,我们合成了两种具有特定结构的Pt基合金催化剂,它们分别在燃料电池的阳极有机小分子氧化反应和阴极氧还原反应中展现出了优异的催化性能。本文的研究内容和结果如下:（1）我们用一步水热法成功合成出了一种边长36.9nm,厚度19.5 nm的六边形PtBi纳米片,XRD和HRTEM等表征方法表明制备的PtBi纳米片为金属间化合物。PtBi纳米片具有超高的甲酸氧化性能,它的质量活性高达9.06 A mgPt-1,是商业Pt/C催化剂的10.4倍,这是目前报道的最高活性。原位红外光谱发现PtBi/C催化剂甲酸氧化不经过间接路径,具有优异的抗CO毒化能力。PtBi/C催化剂对碱性介质中丙三醇氧化反应也具有较高的活性,质量活性为3.45 A mgPt-1,是商业Pt/C催化剂的3.2倍。PtBi/C催化剂的稳定性也较好,电化学稳定性测试后纳米片的形貌得到了很好的保持。原位红外光谱对PtBi/C和商业Pt/C催化剂上丙三醇氧化的反应产物进行了检测分析,推测出了两种催化剂上的反应机理。（2）我们用水热法成功合成出了一种棱长15nm左右的PtCu八面体。PtCu八面体具有优异的氧还原反应活性,它的面积活性和质量活性分别是3.29 mA cm-2和1.12 AmgPt-1,达到了商业Pt/C催化剂的17.3和7.5倍。经过了 10000圈加速衰减测试后,PtCu/C的质量活性衰减了 40%。为了进一步提高催化剂的稳定性,我们在PtCu八面体的基础上引入了少量的Rh,采用一步水热法合成出了PtCuRh0.05八面体,它的形貌和粒径大小与PtCu八面体基本一致。氧还原测试发现相比于PtCu/C催化剂,虽然PtCuRh0.05/C的活性略有下降,但它的稳定性却得到了显著的提高,10000圈加速衰减测试后质量活性仅下降了 9%。进一步表征发现,Rh的引入能够抑制Pt的迁移和Cu的溶解,使高氧还原活性的（111）面得以维持,从而提高了催化剂的电化学稳定性。
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