【摘 要】
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铋层状无铅压电陶瓷以其独特的电学性能及结构,受到众多科研人员的关注及研究,在深海勘探、军工、核能等高温恶劣条件下有着广泛的应用前景。本论文选取具有高居里温度(>600℃)的Na0.5Bi4.5Ti4O15为研究对象,通过对材料进行A/B位K2CO3、Ce O2、Nb2O5掺杂,并结合结构精修探究材料结构与性能之间的关系,主要研究内容如下:首先,对Na0.5Bi4.5Ti4O15进行A位钾掺杂,对A
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铋层状无铅压电陶瓷以其独特的电学性能及结构,受到众多科研人员的关注及研究,在深海勘探、军工、核能等高温恶劣条件下有着广泛的应用前景。本论文选取具有高居里温度(>600℃)的Na0.5Bi4.5Ti4O15为研究对象,通过对材料进行A/B位K2CO3、Ce O2、Nb2O5掺杂,并结合结构精修探究材料结构与性能之间的关系,主要研究内容如下:首先,对Na0.5Bi4.5Ti4O15进行A位钾掺杂,对A位缺陷进行调控。使用固相反应法制备KxNa0.5-xBi4.5Ti4O15(x=0、0.04、0.08、0.12、0.16、0.20)陶瓷,在验证陶瓷的物相后,系统的分析了在1080℃下烧结后的样品掺杂对电学性能的影响。发现随着钾掺杂量的增加,样品晶粒尺寸逐渐降低、介电常数先增大后减小,钾掺杂量为x=0.16时,取得最大值介电常数1172.7,介电损耗都相较于未掺杂时由不同程度的降低,表明钾的掺杂有助于提升材料的介电性能。随着钾掺杂的增加,材料的压电、铁电性能也有不同幅度提升,在x=0.16时获得最大压电系数16p C/N、最大饱和极化强度为2.10(?)C/cm2和最大剩余极化强度值为0.78(?)c/cm2。说明钾的掺杂对材料的压电、铁电性能有不同幅度提升作用。其次,对Na0.5Bi4.5Ti4O15进行A位掺杂定量铈和变量钾,对材料对陶瓷极化效应进行研究。使用固相反应法制备KxNa0.5-xBi4.46Ce0.04Ti4O15+y(x=0、0.04、0.08、0.12、0.16、0.20)陶瓷。在保证所制备材料为单相的基础上,对材料进行1060℃烧结,并对其掺杂与电学性能和结构之间的关系做了研究。发现随着钾掺杂的增加晶粒尺寸呈现先减小后增大的趋势,当掺杂量x=0.12时,材料取得最大压电系数d33=23p C/N和剩余极化强度2Pr=4.14μC/cm2。归因于,钾取代了铋形成了之后与周围的一个氧空位形成缺陷偶极子对,使极化行为变易,对压电性能起正的贡献。并使用结构精修Rietveld对材料晶胞参数以及结构畸变特征参数b/a进行分析,发现在钾掺杂为x=0.12时,结构畸变程度最为剧烈。对材料的介电性能分析发现随着钾元素的掺杂增加,介电常数的大小均有不同程度的提升,峰呈现先向右再向左移动的趋势。样品的电阻随着温度增加而减小。在同一温度下,钾的掺杂导致样品的电阻呈现先增大后减小的趋势。当温度为700℃,钾的掺杂为x=0.12时,电阻Rp=18.934kΩ·cm为最大值,以及取得最大活化能Ea=1.677e V。最后,基于上一实验的基础,对材料进行B位变量铌掺杂,对材料畸变程度进行调控。使用传统固相反应法制备K0.12Na0.38Bi4.46Ce0.04Ti4O15+y+xwt%Nb2O5(x=0.05、0.1、0.15、0.2)材料。在保证所制备材料为单相的基础上,对材料进行1040℃烧结,并对其掺杂与电学性能和结构之间的关系做了研究。发现陶瓷晶粒尺寸随着Nb掺杂的增加逐渐增大,这主要是因为大量的氧空位。对材料的介电性能分析发现随着铌元素的掺杂增加,居里温度出现先增大后减小的趋势,在Nb的掺杂量为x=0.15wt%时,出现最大居里温度675.2℃。介电常数随着Nb的掺杂增加而减小,这可能是因为大量氧空位的出现导致自发极化的减弱。在Nb5+的掺杂量为x=0.20wt%时,取得最大活化能Ea=1.455e V、并获得最大压电系数19p C/N及剩余极化强度2Pr=5.59(?)c/cm2,这主要归因于Nb的掺杂提升了材料中Ti-O八面体畸变程度,对材料的电学性能有提升作用。
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