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本文研究了机械法连续剥离制备环氧树脂复合材料。运用工业化的生产设备三辊研磨机的工作原理,通过机械剥离过程,并利用环氧树脂的粘性,模拟胶带剥离法使石墨表层逐渐剥离。首先制备研究了环氧树脂/石墨烯导电复合材料,又研究了环氧树脂/石墨烯/炭黑复合材料的协同导电性,最后为扩展三辊机连续剥离的应用,又研究了以二氧化硅、碳纳米管、石墨烯微片为填充物的环氧纳米复合材料的力学协同效应。通过机械力的辅助作用,石墨烯等纳米粒子填料在环氧树脂基体中分散均一,界面结合作用强,与基体的相容性提高,使得石墨烯等纳米粒子的导电性或高强度特性得到充分的发挥。(1)采用三辊机连续剥离法对纳米石墨片进行研磨,可以有效实现对石墨片的层层剥离,并可以原位制得环氧树脂/石墨烯微片导电复合材料,使材料表现出更强的导电性,更低的渗滤阈值(由7%降低到2%)。(2)采用三辊剥离法制备的石墨烯/环氧复合材料,在环氧树脂基体的保护作用下避免了填料石墨烯的二次团聚,生成的石墨烯片尺寸大,且结构完整,与环氧树脂基体的相容性好,为充分发挥石墨烯的优良特性提供了可能。(3)三辊剥离法制备的石墨烯/炭黑环氧复合材料表现出填料和高分子基体间优良的相容性。由于材料的协同作用,使材料表现出更强的导电性,更低的渗滤阈值。(4)三辊机械连续剥离的方法不但可为机械剥离型石墨烯的制备提供很好的新途径,也将为聚合物/石墨烯等纳米复合材料的制备提供了新的方法。(5)经过三辊剥离法制备的环氧树脂纳米复合材料具有更强的机械性能,仅需要少量的填料就可以很明显的提高材料的力学性能。具体表现为加入少量的CNT/SiO2(0.05%)、CNT/K180(0.5%)、K180/SiO2(0.1%)填料的环氧树脂纳米复合材料力学协同效应明显,拉伸强度比纯的环氧树脂提高了10-20%多(最高可达25.18%)。