水溶液电化学还原CO2反应既能减少CO2排放又提供一条绿色的非石油路径合成能源和资源，符合可持续发展的观念。电化学还原CO2通常分为两个半电池氧化还原反应：CO2RR和OER。前者由于在水性介质中反应速度缓慢，副产物种类过多以及不可避免的与氢析出反应的竞争使得这类催化反应面临严峻的挑战。后者通常经历复杂的多重质子电子转移过程使得动力学迟滞，导致反应需要较大的超电势。因此必须开发高效、高选择性以及高稳定性的电催化剂对于电化学还原CO2有着至关重要的意义。金属有机框架具有可设计的框架/孔结构、高孔隙率、高表面积和丰富的金属活性中心，在电催化领域中有着很好的前景。因此，本论文基于沸石咪唑类框架，通过高温煅烧以及表面转化的方式，开发单原子Ni催化剂和多级ZIF-67，分别应用于电催化二氧化碳还原和氧析出反应。具体的研究内容包括以下两个方面：
　　(1)采用一种简单、通用、可持续的策略制备3D超薄碳纳米片网络负载的单原子Ni催化剂。本策略直接将原料(硝酸锌，硝酸铁和2-甲基咪唑)进行研磨混合，然后通过高温热解而获得单原子Ni电催化剂。所得材料为3D纳米网络结构，通过同步辐射和球差透射电子显微镜证实所得材料为单原子结构，且配位结构为NiN4。程序升温脱附证明，相比较以ZIF-8为前驱体，本工作所得3D单原子Ni催化剂充分暴露了其活性位点。3D单原子Ni催化剂表现出优异的电催化还原CO2性能，在测试电压范围内法拉第效率均高于90%，TOF值高达7025h-1，并且在24h长时间电解后依然保持良好的稳定性。增强的CO2RR性能归因于有效地掺杂了Ni单原子，以及超薄碳层上独特的分层多孔结构增加了电催化活性和传质速率。
　　(2)通过使用一种温和、简单的后处理方法制得表面为纳米片结构的多级ZIF-67。通过弱酸缓冲溶液表面处理，在ZIF-67表面产生片层结构，以暴露更多的活性位点。多级ZIF-67极大地促进电催化剂的界面电子转移以及增强了传质通道，表现出卓越的OER催化反应活性(当电流密度达到10mAcm-2时，超电势为281mV)。催化活性的提高活性可归因于ZIF-67较大的比表面积和高孔隙率、独特结构的协同效应以及更多活性位点的暴露。此外，弱酸缓冲溶液刻蚀是一种温和，简单且高效的策略，为今后设计高性能的MOF催化剂提供了新的思路。