污泥基活性炭催化臭氧氧化去除水中对氯苯甲酸效能与机理研究

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本课题以污水处理厂剩余污泥和玉米芯为原材料,采用氯化锌活化法制备出污泥基活性炭(SCAC),考察其催化臭氧氧化去除水中对氯苯甲酸(p-CBA)的效能与机理。实验比较了SCAC吸附、单独臭氧氧化以及SCAC催化臭氧氧化工艺对p-CBA的去除效果,同时还考察了臭氧投量、催化剂投量、p-CBA初始浓度以及溶液pH值等参数对p-CBA去除效果的影响。实验讨论了叔丁醇的加入对氧化体系的影响,开展SCAC与市售商品活性炭、经酸碱改性的SCAC对催化臭氧氧化去除p-CBA效能的对比研究,并比较以上不同种类的催化剂催化臭氧氧化工艺的Rct值([·OH]/[O3]),探讨SCAC催化臭氧氧化p-CBA的活性位点和反应机理。实验结果表明,SCAC比表面积达644.13m2.g-1,表面以微孔和中孔结构为主;表面酸碱官能团含量丰富,分别为0.78mmol·g-1和0.27mmol·g-1SCAC提高了臭氧氧化对p-CBA的降解效果,并在反应初期尤为明显。反应1min时,p-CBA的去除率由单独臭氧氧化作用时的26.1%提高到SCAC催化臭氧氧化作用时的60.2%。较高浓度的臭氧有利于单独氧化和催化氧化反应的进行;在一定范围内增加SCAC的投量可以提高对p-CBA的催化氧化去除率;SCAC对p-CBA的催化氧化去除率随着p-CBA初始浓度的增加而降低;SCAC催化臭氧氧化工艺对p-CBA的去除率随着溶液pH值的升高而增加,因为较高的pH值可以加速臭氧分解并生成自由基。叔丁醇的加入明显抑制了SCAC催化臭氧氧化去除p-CBA的效能,说明该反应是以羟基自由基(·OH)为主要活性物质进行的。通过研究SCAC、三种商品炭以及经过酸碱改性的SCAC对催化臭氧氧化去除p-CBA效能的对比,得出表面碱性基团含量较为丰富的活性炭有利于催化反应的进行,证明SCAC表面的碱性基团是催化反应的活性位点。通过对比以上不同种类的活性炭催化臭氧氧化反应过程中的Rct值,更进一步证明了SCAC的加入有利于增强臭氧分解产生·OH的能力,且其催化活性高于一般的商品活性炭,SCAC表面的碱性基团是催化臭氧氧化去除p-CBA反应的主要活性位点。
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