甲烷是天然气的主要成分,自然界储量丰富,用甲烷作为还原剂选择性催化还原消除NOx具有广阔的应用前景。但由于甲烷性质稳定难于被活化,目前开发的催化剂对CH4-SCR反应的活性都较低。本论文主要研究了催化剂的制备方法和催化反应条件(如氧气浓度、NO:CH4比值、空速等)对催化剂活性的影响,把Pd负载在经硫酸处理氧化铝载体上,重点考察Pd/SO42--Al2O3固体酸催化剂的表面结构特征以及对催化活性的影响,并探索其中的内在联系。通过XRD、BET、TG-DTG、H2-TPR、FT-IR、NH3-TPD、NO-TPD、UV-Vis等方法,分析催化剂表面结构。研究结果显示,当Pd的负载量为0.2%,H2SO4浓度为1.5M时催化性能最好,在NO=500ppm、CH4=1000ppm、02=5%条件下,550℃时NOx消除率可达到33-40%。然而,随着Pd负载量的增加,形成的PdOx物种会降低NOx消除率,因为PdOx促进了CH4的非选择性氧化反应；当[H2SO4]<2.5M时,增大硫酸浓度,能提高催化剂的酸量和酸强度并在催化剂上创造了B酸位,而B酸在甲烷选择性还原NOx反应中具有决定性作用；但当[H2SO4]>2.5M时,催化剂表面会形成晶型的Al2(SO4)3物种,Al2(SO4)3是中性的,对甲烷选择性还原NOx没有催化活性,同时其会覆盖催化剂表面的活性位,阻碍反应气体与活性位的相互作用,且Al2(SO4)3物种的出现会减少催化剂表面的酸量,最终导致催化性能下降。同时,通过NO-TPD结果也显示,酸处理后的催化剂的能促进NO被氧化成NO2,而这一过程进一步促进了CH4-SCR反应。