【摘 要】
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随着社会的发展进步,实践生产中亚胺的需求量不断增加。如何在低能耗、低投入下高效生产亚胺,一直都是科研人员探究的工作重点。合成亚胺的常见方法是将硝基化合物还原成胺类化合物,再与羰基化合物缩合。传统催化还原硝基化合物的催化剂主要存在不易分离、成本高、选择性差等缺陷。因此,设计和开发高效催化硝基化合物还原的催化剂是研究重点。本文通过在不同氧化物上负载镍基纳米颗粒,制备含碳氮材料的催化剂,研究金属纳米粒子
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随着社会的发展进步,实践生产中亚胺的需求量不断增加。如何在低能耗、低投入下高效生产亚胺,一直都是科研人员探究的工作重点。合成亚胺的常见方法是将硝基化合物还原成胺类化合物,再与羰基化合物缩合。传统催化还原硝基化合物的催化剂主要存在不易分离、成本高、选择性差等缺陷。因此,设计和开发高效催化硝基化合物还原的催化剂是研究重点。本文通过在不同氧化物上负载镍基纳米颗粒,制备含碳氮材料的催化剂,研究金属纳米粒子对催化硝基化合物还原的影响,具体工作如下:1.使用可再生生物质清洁原料壳聚糖,双氰胺、六水合硝酸镁与六水合硝酸镍,经简单物理混合,在N2条件下高温煅烧得到氧化镁负载氮掺杂碳材料的镍纳米粒子催化剂(Ni/CN-Mg O-T),并对其催化硝基化合物加氢与羰基化合物偶联反应的性能进行研究。研究发现,不同的煅烧温度对催化剂性能有着显著影响,在煅烧温度为600℃时,催化性能较好。12 h,80℃下,硝基苯转化率达97.3%,亚胺产率达92.8%。在最佳实验条件下,得到不同取代基的亚胺产率在84.2-92.1%之间,表现出较好的催化活性和产物选择性。2.制备了一种在氧化铝表面上均匀分布镍金属的镍基催化剂(Ni/LCN-Al2O3-T)。一锅法催化醇类物质氢转移还原偶联硝基化合物生成亚胺。研究发现加入的邻苯二胺能够有效将的镍纳米粒子均匀分布在氧化铝载体表面上,在镍和氧化铝协同作用下,高效催化醇氢转移还原偶联硝基化合物。在最优条件下,硝基苯转化率大于99%,亚胺选择性大于99%。整个过程中没有外加氢源,原子利用率达到100%。
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