利用纤维素/木质素制备g-C3N4/C和g-C3N4/S-ZnO复合材料及性能研究

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随着生物质材料研究的蓬勃发展,植物资源的利用也从传统宏观材料的简单应用逐渐发展为微观化学成分的再加工。由于具有可再生、无污染的优良特性,植物的主要成分纤维素、木质素和半纤维素已经成为重要的化工生产原料。通过材料科学、物理学、化学等学科之间优势互补,是赋予生物质高附加值的根本手段。本文围绕新型半导体材料氮化碳(g-C3N4),利用它较高的可见光响应性、化学稳定性的优势,在纤维素/木质素辅助下,通过复合和掺杂的方式合成性能优越的功能型纳米材料。实验结果证实,纤维素和g-C3N4制备的复合量子点材料发光波长更宽,荧光强度也相对增强,可用作Fe3+离子检测探针。另一方面,我们利用纤维素/木质素辅助g-C3N4制备光催化剂,将苯酚、亚甲基蓝(MB)代替水中有机污染物,通过对它们的降解来评价复合材料的光催化性能。研究具体情况如下:(1)纤维素和g-C3N4在酸性氛围下,经过水热反应制备量子点g-C3N4-Carbon dots(CN-CDs)。通过参比法计算量子效率,比较CN-CDs和纤维素衍生碳量子点(CDs)两者差距。为确定最佳合成路线,我们分别讨论了前驱体种类、反应温度、反应时间以及pH对CN-CDs性能影响。此外,利用X-射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)证实量子点中含有g-C3N4和C;利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和拉曼光谱(Raman)分析了 CN-CDs的官能团和结晶程度采用透;射电子显微镜(TEM)表征了CN-CDs的微观形貌和结构,并讨论了形貌对荧光性能影响。最后,利用金属离子对量子点具有荧光猝灭的特性,将其应用于Fe3+离子检测,并计算得到最低检测限数值。(2)在制备CN-CDs量子点的基础上,收集实验中分离、纯化后的固体产物,即为g-C3N4/C光催化剂。由XRD和XPS结果分析g-C3N4/C材料的物相种类;通过SEM和TEM分析反应温度对g-C3N4/C微观形貌的影响,结果表明随着温度升高样品的分散度越好。利用对苯酚和MB光降解实验,探究不同温度下制备的g-C3N4/C,纯g-C3N4和C光催化能力。结果表明,在140℃下所制备的g-C3N4/C-140性能最佳,可见光下对MB能达到96%的降解效率。(3)利用木质素磺酸钠(SLS),通过一锅法制备出g-C3N4/S-ZnO(CNSZ)材料。经过对CNSZ的XRD、EDS和XPS分析,确定复合材料中存在g-C3N4和ZnO物相,同时S元素也掺杂到ZnO晶体结构中。通过调控制备过程中NaOH浓度(1~4 mol·L-1),讨论碱度对CNSZ性能影响,并通过苯酚和MB的光降解实验探究了 CNSZ催化能力。结果证实,CNSZ-4催化性能最强。
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