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本文以钙基蒙脱石为原料,利用两种离子液体氯化1-十六烷基-3-甲基咪唑(C16mimCl)和氯代十六烷基吡啶(CPB)对其进行有机改性,然后利用改性蒙脱石对溶液中六价铬(Cr(Ⅵ))进行吸附。论文首先研究了两种离子液体在蒙脱石上的负载特性以及负载后蒙脱石结构的变化规律,然后利用离子液体改性蒙脱石(ILs-Mt)对Cr(Ⅵ)进行吸附并阐明了吸附反应机理。研究表明,随着改性剂使用量的增加,蒙脱石负载的改性剂量也随之增加,当C16mimCl和CPB的使用量分别超过3.0 CEC后,负载量趋于稳定;pH对离子液体在蒙脱石上的负载影响不大,负载量呈现先上升后下降的微小变化,在pH=8时吸附量出现最大值;溶液中CaCl2的浓度对不同CEC离子液体改性分别产生或促进或抑制的影响。研究表明,离子液体在蒙脱石层间的等温吸附过程符合Langmuir模型,25℃时拟合得到的蒙脱石对C16mimCl和CPB的饱和吸附量分别为2.67和2.85 mmol/g,且吸附量随着温度的升高而减小;蒙脱石吸附C16mimCl和CPB的过程符合准二级动力学模型。热力学研究表明改性过程是自发的熵增的放热过程,ΔH的较小数值表明整个过程可能存在氢键、离子交换、疏水键力、范德华力等作用力。XRD、FTIR、DTA、Zeta 电位、BET 以及 SEM 表征结果表明,C16mimCl/CPB成功嵌入到蒙脱石层间或被吸附至其表面。随着C16mimCl和CPB的使用量增加,蒙脱石层间距从原始的1.53 nm分别增大到4.13 nm和4.16 nm,疏水性逐渐增强,比表面积和孔容积变小、孔径增大,Zeta电位有所增大(pH=6时,C16mimCl-Mt和CPB-Mt的Zeta电位达到最大值,分别为65.63 mV和55.36 mV)。SEM表征发现天然蒙脱石呈平板状薄片,改性后的蒙脱石呈卷曲和皱折形态。采用分子动力学模拟构建了 0.5 CEC、1.0 CEC、3.0 CEC三组不同ILs负载量的改性蒙脱石模型。从结构模拟图中可以直观地观察到层间域空间高度和层间物质发生变化,且分子模拟计算的d(001)值与实测值基本一致。基于改性研究,优化制备了 2种ILs-Mt(C16mimCl-Mt和CPB-Mt)。利用2种ILs-Mt对溶液中的Cr(Ⅵ)进行了吸附研究。结果表明,随着C16mimCl-Mt投加量的增加,对Cr(Ⅵ)的单位吸附量先增大后减小,当投加量为3 g/L时,出现最大单位吸附量41.76 mg/g;而CPB-Mt对Cr(Ⅵ)的单位吸附量从47.83 mg/g逐渐下降到22.02 mg/g。改性蒙脱石在吸附Cr(Ⅵ)的过程中对pH具有很高的依赖性,随着pH的增大,C16mimCl-Mt和CPB-Mt对Cr(Ⅵ)的吸附量分别从38.28 mg/g、38.47 mg/g 逐渐降低至 13.72 mg/g、13.44 mg/g。溶液中的 Cl-会抑制 ILs-Mt表面上Cl-与Cr(Ⅵ)的阴离子交换,所以随着离子强度的增大,ILs-Mt对Cr(Ⅵ)的吸附量逐渐降低。C16mimCl-Mt、CPB-Mt 在 25℃、40℃、55℃下对 Cr(Ⅵ)的吸附数据拟合均符合Langmuir等温吸附模型,最大吸附量分别为39.95、42.70、46.17 mg/g 和 43.84、46.49、51.02 mg/g。对比结果表明,CPB-Mt 对 Cr(Ⅵ)的吸附性能更高,主要是因为CPB在蒙脱石上的较高负载量和CPB-Mt更高的Zeta电位。整个吸附过程符合准二级动力学模型,是自发的熵增吸热过程。从改性蒙脱石吸附后的XPS窄扫中发现含有大量的Cr(Ⅲ),这可能是Cr(Ⅵ)与Fe2+发生了氧化还原。综合来看,ILs-Mt对Cr(Ⅵ)的吸附机理主要包括静电吸引、阴离子交换和还原作用。