【摘 要】
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氢能因为其使用过程不含碳,产物清洁等特点成为近些年取代传统化石燃料的新能源中的佼佼者。因为近些年电价的下降,使得电解水产氢技术成为一种经济可行的制氢手段。电化学析氢阴极催化剂成为近年来各国科研人员的研究热点。Pt是最高效的析氢催化剂,但是因为Pt在地球的储量少,经济成本和稀缺性严重限制了它的工业运用。寻找地球储量丰富,廉价易得,性能优良的铂基替代候选物成为了发展氢经济的关键因素之一。合适的催化剂可以显着降低过电势并提高析氢反应(HER)速率和效率。另外,电解液的pH值会影响析氢反应的动力学,在合适的pH条
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氢能因为其使用过程不含碳,产物清洁等特点成为近些年取代传统化石燃料的新能源中的佼佼者。因为近些年电价的下降,使得电解水产氢技术成为一种经济可行的制氢手段。电化学析氢阴极催化剂成为近年来各国科研人员的研究热点。Pt是最高效的析氢催化剂,但是因为Pt在地球的储量少,经济成本和稀缺性严重限制了它的工业运用。寻找地球储量丰富,廉价易得,性能优良的铂基替代候选物成为了发展氢经济的关键因素之一。合适的催化剂可以显着降低过电势并提高析氢反应(HER)速率和效率。另外,电解液的pH值会影响析氢反应的动力学,在合适的pH条件下运行的高效阴极的开发是微生物电解池(MEC)中产氢的主要挑战。基于以上陈述,本文的研究内容如下:
1、通过盐模板法设计并制备了一种P掺杂Mo2C的纳米复合材料(P/Mo2C),用经典的三电极体系测试了其电化学析氢性能,通过各种物相性表征技术研究了它的形貌和存在形式,并比较了P掺杂前后的析氢性能变化和形貌结构变化。需强调的是,P是以Mo3P的形式与Mo2C协同作用的。P/Mo2C催化剂具备良好的析氢性能,在1.0MKOH的碱性电解质中,达到10mAcm-2的电流密度仅需0.148V的过电位(η)。
2、通过还原沉积法制备了负载在导电碳纳米管上的钌纳米颗粒杂化物Rux/CNTs,此催化剂在碱性电解液中对析氢反应(HER)表现出出色的电催化活性,超电势非常低,优于基准的Pt/C催化剂。此外,我们提出了一种不对称的中性-碱性双室微生物电解槽(AMEC),方法是使用传统的碳刷,将附着有微生物的碳刷分别作为中性阳极,将Rux/CNTs电极作为碱性阴极。与对称中性电解质MEC相比,Ru/CNTs-AMEC的电流密度更高,为17.13Am-2,氢气产生速率为0.167±0.00089m3m-2d-1。值得注意的是,Ru/CNTs-AMEC在长期运行后具有出色的耐受性。这些结果证明可以通过优化电解液的pH(碱性电解液)来改善MEC系统的性能。
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