【摘 要】
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作为二维材料家族的典型代表,过渡金属硫属化合物(transition metal dichalcogenides,TMDs)具有可调的带隙、高的光吸收系数、高载流子迁移率、无悬挂键的表面等优点,并因此在光电器件领域大放异彩。目前,化学气相沉积(chemical vapor deposition,CVD)法可实现大面积、高质量的TMDs单一材料及其异质结构的制备。不过,CVD法制备的TMDs样品通常
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作为二维材料家族的典型代表,过渡金属硫属化合物(transition metal dichalcogenides,TMDs)具有可调的带隙、高的光吸收系数、高载流子迁移率、无悬挂键的表面等优点,并因此在光电器件领域大放异彩。目前,化学气相沉积(chemical vapor deposition,CVD)法可实现大面积、高质量的TMDs单一材料及其异质结构的制备。不过,CVD法制备的TMDs样品通常会引入缺陷和杂质。缺陷诱导的光门控(photogating)效应会使器件在光照下产生较高的光增益,但是这会牺牲器件的响应速率,即呈现出持续性光电导(persistent photoconductivity,PPC)效应。该效应与生物突触功能具有相似性:前者是刺激影响沟道内载流子浓度,后者是刺激影响突触后端离子浓度,而且刺激的效果都不会随刺激的消失而立刻消失。近年来,基于PPC效应,TMDs光电器件已经被应用于仿生研究,即神经形态光子学,比如光子突触、光电突触,甚至仿生眼和仿生脑等。光学模拟实现仿生功能已经成为国内外高度关注的热点问题。因此,研究TMDs多功能光电器件对神经形态光子学和人工智能具有重要意义,尤其是在降低功耗和拓展应用方面。本论文主要研究内容如下:(1)利用CVD法制备了不同种类的钼基钨基TMDs材料,包括大尺寸单晶、大面积薄膜,及其水平/垂直异质结构,同时揭示了生长温度、生长时长、前驱体、衬底位置、运载气体及其流速等主要参数对CVD法制备钼基钨基TMDs样品的影响规律。此外,还进一步研究了螺旋状(spiral)、树枝状(dendrite)和准一维钼基钨基TMDs的生长及其机理。(2)通过一步液相CVD法制备了大面积高质量的单层二硫化钼/二硫化钨(Mo S2/WS2)水平异质结。为了证明异质结界面质量,利用Raman-AFM共聚焦显微镜对其水平结构进行了表征。基于该水平异质结沟道的光电探测器在405 nm激光照射下具有570 AW-1的响应率和7.17×1011 Jones的探测率。由于缺陷诱导的光门控效应,该器件的响应时间较长,表现出PPC效应。通过测试噪声电流说明了器件的性能包括探测率和响应速率受到了1/f噪声的不利影响。(3)通过限域空间(confined-space)低压CVD法制备了大面积均匀的多层Mo S2薄膜。以该薄膜作为沟道组装了背栅光子突触,该晶体管可以实现多种生物突触功能的模拟,而且可以对低至5μs的超短光脉冲做出响应,并实现超低的功耗(40 a J),这远远低于生物突触应对一个突触事件所需的功耗。该光子突触可以实现模拟视觉感知、记忆存储、联想学习、情绪调控、信息预处理等功能。此外,在视觉感知方面,该器件可以实现可见光到近红外光的探测。这种集感存算功能于一体的光子突触有望有效缓解冯·诺伊曼瓶颈导致的高功耗和低效率。(4)设计制备出基于网状结构MoS2沟道层的器件,探索了载流子捕获诱导的电场畸变效应,并利用该效应实现了对完整记忆过程的模拟,包括编码、存储和再检索三个独立的阶段,而不是常见报道的简单的对部分记忆存储过程的模拟。此外,该Mo S2器件进一步模拟了压力引发的应激激素对记忆功能的影响。包含时间信息的编码对仿生神经活动至关重要,该器件性能的研究可以为探索动态神经网络提供参考。(5)基于上述器件还实现了更为复杂的时间信息编码,这不同于传统的关于光照波长、强度、偏振或光脉冲间隔编码的工作。此外,通过引入双激光调控实现了该器件对传输数据的加密与解密,这可以实现更安全的数据传输与存储。本论文以CVD法制备的钼基钨基TMDs材料为研究对象,利用缺陷诱导的光门控效应、PPC效应和局部电场畸变效应,研究了TMDs光电器件在以下三个方面的性能和应用,包括高响应率高探测率的光电探测器、超高灵敏度超低功耗的光子突触以及多功能更安全的光照时长编码器。多功能、低功耗、可集成、安全性的TMDs光电器件在神经形态光子学和人工智能领域有巨大的应用前景,而且对智能器件的进一步研发具有指导性的意义。
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