纳米Ru/SiO2催化剂在芳香族化合物加氢反应中的应用

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研究通过在苯溶剂中将Ru3(CO)12热分解为Ru纳米粒子,同时浸渍负载在纳米SiO2上,制得纳米Ru/SiO2催化剂。催化剂经高倍透射电镜(HRTEM)检测到Ru纳米粒子的平均粒径为6nm左右。实验结果表明:该催化剂对于苯加氢制备环己烷反应有优越的催化活性。在苯/Ru=10000(molar ratio),2.0 MPa H2,90℃,反应时间2.5h的反应条件下,苯的转化率和环己烷选择性都达到100%,TOF值可达到4000 molmol-1h-1;反应后催化剂与产物易于分离循环,催化剂使用寿命长,循环使用12次催化剂活性基本保持不变,总转化数TTO可达到11.7万。从催化剂的TEM图可以看出循环使用后的纳米Ru金属粒径已有增加到50 nm左右。用分子量为400的聚乙二醇(PEG-400)溶剂作稳定剂抑制纳米Ru/SiO2催化剂纳米粒子的聚集,将有PEG-400保护的催化剂进行了催化苯加氢反应的研究:在优化条件苯/Ru=1000(molar ratio),1.5gPEG-400,5.0MPaH2,130℃和反应时间1.5h下反应转化率和选择性均达100%,TOF值达到666 molmol-1h-1。催化剂循环使用20次后活性基本保持不变。从催化剂的TEM图可以看出循环使用后的纳米Ru金属粒径基本没有变化。PEG-400起到了稳定纳米粒子的作用,但催化剂的活性受到部分抑制。将纳米Ru/SiO2催化剂扩展到其它芳香族化合物的加氢反应,也得到了较好的加氢结果。
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