Yb,N,F,B和Ga掺杂Er3+:Y3Al5O12对TiO2声催化活性影响的研究

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随着染料行业的迅速发展,在生产过程中排放了大量的高浓度有毒废水。这些高浓度的有毒废水进入到自然界中不仅能导致我们的环境污染,而且严重打破了生态平衡。特别是,有毒废水中的偶氮染料和它分解的产物能导致癌变、畸形生长和诱变的产生,这已经威胁到人类的健康生活。因此,目前寻找快速且有效的解决方法去处理染料污染废水是一项迫切的任务。众所周知,在催化过程中TiO2半导体氧化物被认为是一种可取的材料,因为它高光敏性、无毒害、成本低廉和化学本身性质稳定性等优点。然而,TiO2半导体氧化物不适用于处理非透明或低透明的染料污染物废水,这显然限制了它在处理高浓度和深颜色的染料污染物废水的应用。在近些年的研究中,一些关于超声技术处理废水的研究已经被应用并且取得了较好的效果。由于它特殊的传输模式,在处理非透明或低透明的染料污染物废水中,超声技术是一个非常有效的方法。因此,超声技术已成为处理废水最有应用潜力的技术。依据理论和实验调查,在液体中声致发光的光谱具有非常广泛的波长范围。这样,TiO2包覆物在降解有机污染物废水溶液中能得到很好的利用。因为提高催化活性和减少降解所用时间是我们的一直追求的目标。但是,由于TiO2本身较宽的带隙,只有很少的一部分紫外光能激发TiO2的基态电子跃迁,从而降解有机污染物废水。而超声照射引起的声致发光中只有少部分的紫外光,供应不足的紫外光将抑制TiO2的催化活性。这将提醒我们,上转换发光材料的加入可以解决这个问题。因为上转换发光材料能够把部分超声照射引起的声致发光转化为到紫外光,进一步有效的激活TiO2。此外,TiO2半导体和上转换发光材料的结合能进一步扩宽声催化剂的光谱响应范围。本论文主要合成了Yb,N,F,B和Ga掺杂Er3+:Y3Al5O12及TiO2的包覆物,并对TiO2包覆物的声催化活性进行了研究。实验结果可以看出,在上转光剂中掺杂Yb3+能进一步敏化Er3+:Y3Al5O12,有助于加强上转换发光的性能。在上转换发光剂Er3+:Y3Al5O12中,掺杂N和F替代O原子,它可以扩大吸收光谱的范围和增强发射光谱的强度。这是由于它们不同的电负性以及原子半径。而掺杂B和Ga,B,Ga的半径与Al相比或小或大。这样,掺杂后可以改变Er3+晶体场的对称性。它可以假定:在Er3+:Y3Al5O12中掺杂Yb、N、F、B和Ga晶体的基质可能会改变.即Yb,N,F,B和Ga可以减少和增加不同能级轨道,同时也会减少Er3+周围的晶体场对称性。这将有助于Er3+:Y3Al5O12吸收更宽广范围的光和更多数量的超声照射引起的声致发光的光子。在本实验工作中,使用溶胶-凝胶法合成了多种上转光剂及其一一对应的TiO2包覆物。使用X-射线粉末衍射仪(XRD)和电子扫描电镜(SEM)对系列上转光剂和系列声催化剂的结构进行了一一表征,并采用UV-vis光谱仪测定了偶氮品红(AF)溶液的紫外-可见吸收光谱。偶氮品红(AF)溶液作为模拟实际废水,在超声波照射下用来检测制备的系列TiO2包覆物的声催化活性。另外,热处理时间与热处理温度因素对Er3+:YbaY2.99-aAl5NxFyO12-x-y/TiO2和Er3+:YbaY2.99-aBxGayAl5-x-yO12/TiO2系列声催化剂的催化活性进行了研究。同时,还考察了降解其它染料,不同染料浓度等因素对其活性的影响。实验最后对声催化剂的超声降解机理进行了研究。从实验结果可以看出,掺杂(Yb,N,F,B和Ga)上转光剂与TiO2制备的包覆物在降解染料废水方面有一个好的应用前景。
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