北京市典型城区大气气溶胶粒子表面化学组成特征与影响因素研究

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大气气溶胶粒子的环境行为在很大程度上取决于其表面化学特征,因此关于其表面化学特征相关研究具有重要的研究意义。本文于2014年在北京市典型城区利用美国安德森八级颗粒物撞击采样仪和芬兰Dekati三级单颗粒采样仪采集一年四个季节的气溶胶粒子样品,在利用飞行时间–二次离子质谱技术分析气溶胶粒子样品表面无机及有机组分的基础上,研究各个季节气溶胶粒子表面化学物种及其粒径分布特征、昼夜变化特征及污染过程变化特征,比较气溶胶粒子表面化学组成的季节性差异,在此基础上,利用主成分分析法识别各个季节气溶胶粒子表面化学组分的污染来源,结合对气象因素与气团传输的分析,探讨气溶胶粒子表面化学组成的影响因素。(1)研究区观测期间气溶胶粒子表面存在地壳元素、重金属元素、氟化物、铵盐、硫酸盐、硝酸盐、硅酸盐、含碳无机物、二次基团等9类无机组分,以及烷基基团、烯基基团、芳香烃、含氧有机物、含氮有机物、含硅有机物、含硫有机物等7类有机组分。气溶胶粒子表面检出二次形成的硫酸盐、硝酸盐等亲水性化合物,与含长链烷烃基团的疏水性脂肪族化合物相互作用可能会改变气溶胶粒子表面亲/疏水性,影响其大气环境行为。气溶胶粒子表面检出的氟化物、PAHs、重金属元素等有毒有害物质会对人体健康存在潜在危害。气溶胶粒子表面检出的含氧有机物等二次组分在污染过程中相对含量有所升高,说明气溶胶粒子在污染过程中存在一定程度的老化现象。(2)研究区春夏秋冬四季气溶胶粒子中,不同粒径段的气溶胶粒子表面分布的化学物种有所差异,总体上粗粒子(PM3.3-4.7)表面主要富集地壳元素、氟化物、硅酸盐等无机组分;细粒子(PM1.1-2.1)表面主要富集直链饱和烃及不饱和烃、含氧有机物等有机物组分;超细粒子(PM0.4-0.7)表面则主要富集芳香族、中长链不饱和烃等有机物组分。一些化学物种具有明显的昼夜变化特征,总体上有机组分的相对含量表现为白天<晚上的特征,无机组分的相对含量表现为白天>晚上。(3)研究区不同季节的气溶胶粒子表面化学组分污染来源有所差异。春季观测期间气溶胶粒子表面化学组分主要来自机动车尾气排放、建筑施工活动扬尘、工业生产活动排放的远距离输送等一次来源以及二次大气化学转化过程;夏季气溶胶粒子表面化学组分的来源主要为化石燃料燃烧、生物质及燃料的不完全燃烧等混合源;秋季气溶胶粒子表面化学组分的来源主要为化石燃料的不完全燃烧、生物质或植物性燃烧、建筑扬尘、工业排放和二次大气化学转化;冬季气溶胶粒子表面化学组分的来源主要为机动车尾气排放、冬季燃煤取暖和二次大气化学转化。(4)除受粒径、昼夜、污染来源等因素的影响外,污染状况、气象因子与气团传输对气溶胶粒子表面化学组分也有一定的影响。空气污染越严重,气溶胶离子表面化学组成越复杂。北京市典型城区研究区域春夏秋冬观测期间,气溶胶粒子表面化学物种中污染成分主要来自南部或东北部微弱低速气团携带的污染物质,不利的大气扩散条件进一步加剧了本地移动源产生的污染物的堆积和积累。大气气团的传输和输送对气溶胶粒子表面化学有机和无机化学组分影响较大。(5)为降低北京市气溶胶粒子表面化学组分的污染水平,在不同的季节应该有针对性地加强对不同污染源的治理,并应特别重视对大气二次污染的控制。
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