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本文是利用温度梯度法在国产六面顶压机上进行优质Ⅱa型宝石级金刚石单晶的合成研究。在稳定性实验组装确立后,提出了调整温度梯度的新方法。在此基础上,对除氮剂Al或Ti(Cu)分别在NiMnCo触媒和FeNiCo触媒中合成Ⅱa型宝石级金刚石的生长特性与机理进行了详细研究,取得结果如下:1.针对Φ14mm和Φ10mm两种腔体组装,通过二者高温高压下长时间稳定性及叶蜡石内部高温处温度的比较,实验确定Φ10组装来生长Ⅱa型宝石级金刚石。2.实验在已有传统调节温度梯度方法的基础上,首次提出了新方法——特型石墨管的使用。3.选用Al作除氮剂、NiMnCo或FeNiCo作触媒,分别研究了在这两种添加Al的触媒中Ⅱa型宝石级金刚石的生长特性。通过在FeNiCo触媒中添加AlN,首次验证了高温高压下合金触媒中AlN的分解,进而全面分析了Al在合成宝石级金刚石中的除氮机理。4.选用Ti(Cu)作除氮剂、NiMnCo或FeNiCo作触媒,分别研究了在这两种添加Ti(Cu)的触媒中Ⅱa型宝石级金刚石单晶的生长特性。优化生长工艺沿{111}面合成出尺寸达4.3mm的无色优质Ⅱa型宝石级金刚石大单晶。5.本文详细研究了在生长Ⅱa型宝石级金刚石过程中所产生的黑色微晶石墨粉末对金刚石晶体生长的影响及其产生机理。改进生长工艺消除微晶石墨对金刚石生长的影响,实验沿{100}面合成出尺寸达3.4mm的无色优质Ⅱa型宝石级金刚石大单晶。6.将除氮剂Ti(Cu)添加到FeNiCo触媒中采用多晶种法合成出尺寸在2mm左右的优质Ⅱa型宝石级金刚石单晶。