【摘 要】
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多层陶瓷电极共烧技术被广泛应用在多层陶瓷制动器、变压器上。在实际生产中,高性能含铅压电陶瓷的烧结温度一般高于1200℃,所以需要使用钯含量更高的电极来进行多层陶瓷共烧,极大地增加了生产成本。因此,探索含铅压电陶瓷的低温共烧工艺是非常必要的。在众多含铅压电陶瓷中,Pb(Sc1/2Nb1/2)OO3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PSN-PMN-PT)陶瓷因具有高的压电性能、介电性能
【基金项目】
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国家自然科学基金(11704249,51772235); 陕西省自然科学基金(2020JQ-803,2020JQ-811,2019JM164); 陕西省教育厅重点实验室科研基金(20JK0667,20JS058); 中国博士后科学基金(2017M621462);
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多层陶瓷电极共烧技术被广泛应用在多层陶瓷制动器、变压器上。在实际生产中,高性能含铅压电陶瓷的烧结温度一般高于1200℃,所以需要使用钯含量更高的电极来进行多层陶瓷共烧,极大地增加了生产成本。因此,探索含铅压电陶瓷的低温共烧工艺是非常必要的。在众多含铅压电陶瓷中,Pb(Sc1/2Nb1/2)OO3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PSN-PMN-PT)陶瓷因具有高的压电性能、介电性能和机电性能而备受青睐。本论文选取15PSN-51PMN-34PT陶瓷为研究对象,通过CuO掺杂和ZnO复合来实现PSN-PMN-PT陶瓷低温共烧技术。(1)通过两步合成法制备了 PSN-PMN-PT+xwt%CuO(x=0、0.125、0.25、0.3、0.4)三元压电陶瓷。CuO的加入使陶瓷在950℃实现了致密化烧结,相对密度可达99.1%。通过XRD分析掺杂陶瓷为纯的钙钛矿结构,说明CuO成功掺入基体陶瓷中。通过对陶瓷电学性能的探究,发现CuO可以提升陶瓷的相变温度Tr-t和Tc。PSN-PMN-PT+0.125 wt%CuO陶瓷获得了最优异的综合性能:Tr-t=120℃,Tc=185℃,d33=518 pC/N,d33*=853 pm/V,Pr=27.8 μC/cm2,Ec=6.8 kV/cm。此外,陶瓷还展现出宽的热释电流峰,说明电流温度稳定性优异。这些结果表明,CuO掺杂PSN-PMN-PT陶瓷有望成为多层陶瓷制动器和热释电红外探测器的候选材料。(2)采用固相烧结法成功制备了 yZnO:PSN-PMN-PT(y=0、0.03、0.05、0.1、0.2、0.3 mol)复合陶瓷。陶瓷在1150℃实现了致密化烧结。通过扫描发现亚微米级的小颗粒镶嵌在微米级晶粒的晶界处,说明陶瓷结构是0-3复合结构。通过XRD测试发现陶瓷包含钙钛矿和ZnO两套衍射峰,EDS能谱结果进一步证明成功制备了 ZnO:PSN-PMN-PT复合陶瓷。通过介电温谱的测试发现ZnO的加入导致相变温度Tr-t降低,同时居里温度Tc增大。通过对复合陶瓷电学性能的研究,发现ZnO的加入可以提高陶瓷的压电性能,当y=0.05 mol时,陶瓷获得最佳的综合性能:Trt=85℃,Tc=195℃,d33=620 pC/N,d33*=585 pm/V,Pr=33.15 μC/cm2,Ec=6.2 kV/cm。所有组分的复合陶瓷都表现出优异的温度稳定性,在180℃退火处理时仍能保持80%的压电性能。(3)通过固相烧结法成功制备了 zZnO:15PSN-51PMN-34PT+0.125wt%CuO(z=0、0.03、0.05、0.065、0.1 mol)复合陶瓷。ZnO的加入将复合陶瓷的烧结温度进一步降低至930℃。通过XRD发现复合陶瓷为纯的钙钛矿结构,证明CuO成功掺入陶瓷中。通过扫描和EDS能谱证明了陶瓷结构为0-3复合结构。通过介电温谱的测试,发现ZnO复合在CuO的基础上进一步提高了复合陶瓷的相变温度Tc。通过对复合陶瓷电学性能的研究,z=0.05mol复合陶瓷取得最佳的综合性能:Tr-t=114℃,Tc=192℃,d33=515 pC/N,d33*=859 pm/V,Pr=30.25 μC/cm2,Ec=8.1 kV/cm。ZnO复合还提高了陶瓷的温度稳定性,使陶瓷能应用在更宽的温度范围。综合这些结果可以看出,CuO掺杂和ZnO复合可以进一步降低陶瓷的烧结温度,提高相变温度同时增强陶瓷的温度稳定性。这些结果给后续低温烧结工艺的探索提供了新思路,同时拓宽了 PSN-PMN-PT三元陶瓷的应用范围。
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