本文根据高能低感含能材料LLM-105的分子结构设计出9种一氧吡嗪硝基衍生物和26种一氧吡嗪硝胺衍生物。在密度泛函理论：B3LYP方法和6-311++G<**>精确基组基础上系统地计算了它们的结构和性质。用自然键轨道分析了自然净电荷、Wiberg键级、轨道间相互作用；用前线轨道分析了它们的相对稳定性；通过等键反应设计计算了一氧吡嗪硝基衍生物的生成热。重点探讨了这些分子的结构与性质关系、相对稳定性、-NH<,2>对一氧吡嗪硝基衍生物性质的影响等。通过数据分析发现： 1. 所有分子的吡嗪环均是一个超共轭体系，环上原子均采用sp<2>杂化；-NO<,2>的数目和位置对环上各键键长都有不同程度的影响，其中以硝基位置对键长的影响较大；由于-NO<,2>的引入，吡嗪环出现轻微扭曲。 2. 一氧吡嗪硝基衍生物分子中Wiberg键级最小的均是C-NO<,2>键；HOMO主要由N1、C3、C5和09等原子的P<,z>轨道构成，且呈反键π轨道的性质，LUMO由则主要由C-NO<,2>上的原子的P<,z>轨道构成；HOMO、LUMO轨道电荷密度预示着这些分子在N4-O9处最易发生亲电反应，C-NO<,2>键是亲核反应最易发生反应的部位。 3. -NH<,2>在-NO<,2>邻位引入可使C-NO<,2>键稳定性增加；在O9邻位引入可使其电负性增加，N4-O9键稳定性降低。-NH<,2>上的H和与其相邻的O9以及-NO<,2>中的O之间存在着氢键作用。 4. 一氧吡嗪硝基衍生物的生成热随着硝基的增加而降低，稳定性增高：硝基数相同时，生成热随硝基位置的改变而改变，分子中硝基位置比较靠近的，其生成热增加。所有分子均是正生成热的高能量密度化合物，具有一定研发价值。 5. 一氧吡嗪硝胺衍生物的吡嗪环上连有H的分子最小键级是C-H键。根据最小键级原理，这些可能是分子发生热解反应的引发键，预示着在这些分子中H质子转移将是其热解的第一步。 这些计算结果对一氧吡嗪硝基衍生物和一氧吡嗪硝胺衍生物将来的合成和性能研究具有参考价值和指导意义。