【摘 要】
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我国高盐有机废水分布广泛、存量大,具有CODCr含量高、可生化性差和毒性大等特点。制药行业废水是典型的高盐有机废水,废水中的抗生素可通过富集效应对生态环境和人体健康造成危害,是一个亟待解决的环境问题。在现有的抗生素降解技术中,臭氧（ozone,O3）氧化工艺反应条件温和、绿色高效且无二次污染,因此具备良好的推广和应用前景。但是,单独O3氧化中O3利用率低且对有机污染物的氧化具有选择性,难以实现高盐
【基金项目】
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山东省重大技术创新工程项目“化工、石化、纺织等行业高盐、高有机物废水处理技术与工程示范”（No.2018CXGC1010）; 泰山学者工程专项（No.ts201511003）
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我国高盐有机废水分布广泛、存量大,具有CODCr含量高、可生化性差和毒性大等特点。制药行业废水是典型的高盐有机废水,废水中的抗生素可通过富集效应对生态环境和人体健康造成危害,是一个亟待解决的环境问题。在现有的抗生素降解技术中,臭氧（ozone,O3）氧化工艺反应条件温和、绿色高效且无二次污染,因此具备良好的推广和应用前景。但是,单独O3氧化中O3利用率低且对有机污染物的氧化具有选择性,难以实现高盐有机废水的有效矿化。针对上述问题,本文分别采用Mn-CeOx@γ-Al2O3催化剂和紫外光（ultraviolet light,UVC）两种催化手段来提高O3利用率并激发O3分解产生活性氧物质（reactive oxygen species,ROS）以高效降解废水中的环丙沙星（ciprofloxacin,CIP）,并将催化臭氧氧化工艺应用于实际高盐有机废水的处理过程,考察其实际应用的技术可行性。本文的主要研究内容及研究结论如下:（1）以活性氧化铝陶粒（γ-Al2O3）为载体,通过浸渍煅烧法将活性组分Mn和Ce负载于γ-Al2O3表面得到双组分掺杂型催化剂Mn-CeOx@γ-Al2O3（MCA）。与单独O3氧化（废水矿化率=36.9±2.2%）相比,Mn-CeOx@γ-Al2O3/O3（MCAO）氧化在最优工况条件下（[O3]=13.969±0.434mg L-1,[MCA]=80g L-1,pH=8.5±0.5）产生大量·OH,同时循环氧化还原对Mn（Ⅲ）/Mn（Ⅳ）和Ce（Ⅲ）/Ce（Ⅳ）的电子转移促进了氧空穴的生成,进而增加了·OH浓度,O3利用率提高了14.76%,废水矿化率达76.0±2.3%。废水中高含量盐分(3.5 wt.%SO42-)的存在使O3在气液两相间的传质速率和自分解速率得到显著增强,但是该催化过程中的·OH被大量SO42-消耗生成SO4-·,SO4-·与CIP之间的反应速率低于·OH(8.4×108 M-1s-1 vs.4.1×109M-1s-1),因此对其氧化效能产生削弱作用（71.2±3.4%）。MCAO催化氧化在含S042-/Cl-混合盐体系运行过程中,低Cl-浓度(0.5 wt.%Cl-/3.0 wt.%SO42-)环境中因产生Cl·,进而提高了废水矿化率,但是随着Cl-浓度增加（≥1.5 wt.%）,余氯(Cl~2,Cl2-·和ClO-)大量产生抑制了 MCAO催化氧化的降解效率。（2）将UVC254nm与O3氧化耦合构建UVC/O3联用技术,由于UVC与O3之间的协同作用,该联用体系产生O2-·和1O2等ROS对CIP及其中间产物进行几乎无选择性地攻击氧化,因此相比于单独UVC氧化和单独O3氧化,UVC/O3联用技术在最优工况条件下([O3]=30.0±2.0 mg L-1,UVC光强=2.60±0.03 mW cm-2)的废水矿化率分别提高了81.8%和53.9%。在UVC/O3/SO42-氧化体系中,随着SO42-浓度从0增至10.0 wt.%,O3传质速率大幅提升,同时曝入氧化反应器内的O3气泡体积减小、比表面积增加,UVC/O3联用技术氧化效率增强。在UVC/O3/Cl-氧化体系中,虽然Cl-浓度的提高（0～3.5 wt.%）加速了O3的传质,但是Cl-浓度过高时因消耗大量O3而削弱了其氧化效能。废水中较高浓度的共存有机质、悬浮物或色度对UVC光照有较强掩蔽作用,进而降低了对O3的催化效果。UVC/O3/SO42-和 UVC/O3/Cl-体系对废水的处理效果均表现出随pH增加（3.0-11.0）而被促进的趋势。利用 T.E.S.T 软件对 CIP 在 MCAO/SO42-、UVC/O3/SO42-和UVC/O3/Cl-氧化体系中的降解产物进行毒性评估,结果表明CIP经催化臭氧氧化工艺后毒性均比母体有所下降。（3）与单独O3氧化相比,MCAO催化氧化和UVC/O3联用技术对混凝后的实际高盐有机废水的BOD5、CODCr、B/C 比和TOC去除率均有效提高,出水pH稳定在7.75±0.75,符合后续生物处理的进水要求。另外,利用UVC/O3加压工艺促进氧化体系内O3微气泡的生成、压缩和裂解,进一步优化了污水处理厂二沉池出水的出水指标。
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