活性炭活化过一硫酸盐及其在处理染料废水中的应用研究

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染料废水具有COD高,色泽深等特点,一直是废水处理中的难题。可采用活性炭吸附技术处理染料废水,但是这种物理处理方法不能将染料彻底降解,且吸附饱和的活性炭需再生才能再次使用。采用活性炭活化过氧化物(H2O2和过硫酸盐)产生·OH和SO4-,在降解污染物的同时原位再生活性炭。过一硫酸盐(PMS)与过硫酸盐相似,作为一种过氧化物,可被金属Co、强碱活化,但是利用廉价活性炭作为活化剂活化PMS尚未见报道。基于此,本论文主要从以下三个方面进行研究:1)考察三种不同类型的颗粒活性炭(GAC)活化PMS的能力,发现椰壳活性炭对PMS的活化能力最强。以染料橙黄G(OG)为研究对象,发现2h后,GAC/PMS体系对20ppm的橙黄G的褪色率可以达到90%以上。同时还考察了废水中常见的阴离子对该体系中染料褪色的影响,发现Cl-和CO32-的存在对OG的降解有一定的促进作用,NO3-和HPO42-则影响不大,SO42-的存在对OG的降解有一定的抑制作用。2)考察活性炭粒径及表面官能团对活化PMS能力的影响。椰壳活性炭经研磨过筛后,粒径从2mm降至0.355mm,对应的吸附和活化能力均大为增强。对活性炭表面进行改性,发现经硝酸氧化处理后的活性炭(AC1)的吸附和降解效果变差,而经氮气还原处理后的活性炭(AC2)的吸附和降解效果增强。BET测定结果表明改性后两种活性炭的表面物理性质差别不大,说明AC2降解效果变好并非吸附增大引起;Bohem滴定、FT-IR等结果表明AC1表面的酸性官能团显著增加,而AC2表面的酸性官能团减少,说明活性炭的表面化学性质对其催化活性产生了很大的影响。3)对活性炭活化PMS的机理进行了探讨。体系中活性物种的鉴定实验表明,SO4-起主要作用,自由基需要PMS得电子产生,故采用硫代硫酸钠反滴定法测定不同活性炭表面的电子变化,发现活性炭表面的电子与反应速率呈正相关性。改性前后的活性炭表面的酸性官能团不同,其存在会改变活性炭表面的电子状态,从而影响电子传递,因此在AC/PMS体系中,电子传递起主要作用。
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