二十一世纪以来,氢气由于其燃烧热值高、燃烧产物无污染、来源广泛,已经被认为是能够代替化石燃料的优秀候选能源之一。然而,如何能够有效提高制氢的效率,是实现氢气广泛普及应用的重中之重。可见光光催化分解水制氢是一种新型的制氢技术,利用取之不尽的太阳光、来源广泛的水以及半导体催化剂,即可实现氢气的制备。因此,寻找一种对可见光照射具有良好响应的高效率光催化剂是可见光催化水解制氢技术的关键。近些年,AMO2碱金属过渡金属氧化物由于其特殊的层状结构和较高的载流子迁移率,已经被成功证实可用于作为锂离子充电电池,但是,关于其在光催化领域的应用研究还不够充分。因此,我们通过基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,研究了不同类型的AMO2半导体对光催化水解性能的影响,为实验上设计和合成制备新型高效的可见光光催化水解制氢催化剂提供了理论上的指导和帮助。主要研究内容如下:1、采用M-06L方法,对NaXO2(X=Co,Rh,Ir)的光催化水解制氢可行性进行了计算和分析。结果表明,NaXO2(X=Co,Rh,Ir)的能隙值均满足半导体可见光水解制氢的能隙要求,且其价导带位置与水分解反应的氧化还原条件相吻合。同时我们发现,随着原子序数的逐渐增大,带隙值呈逐渐增大的规律。通过模拟,还证实了NaXO2(X=Co,Rh,Ir)在可见光区域内具有较高光吸收,但是,随着原子序数的增大,其可见光区域内的吸收呈现逐渐减小的趋势。此外,计算发现NaXO2(X=Co,Rh,Ir)具有较高的载流子迁移率,且电子和空穴的迁移率具有明显的差异。最后,我们通过计算价带顶和导带底的电子电荷密度分布,说明了光生载流子电荷空间分离可能性。2、采用metaGGA-SCAN方法研究了四方(Tetragonal)、三方(Trigonal)、六方(Hexagonal)和立方(Cubic)晶系的LiCoO2的可见光光催化水解可行性。研究结果表面,所有的LiCoO2都具有合适的带隙值以及恰当的价导带位置,均满足可见光水解制氢催化剂的基本要求。其中,tri-LiCoO2和h-LiCoO2在可见光区域具有比其他结构具有更好的光吸收,但是结果证明,结构对光吸收影响较小。进一步我们研究了四种结构的LiCoO2的流动性,能够发现所有的LiCoO2其电子迁移率均大于空穴迁移率,而其中c-Li CoO2的电子与空穴迁移率差异极大,这证明了结构的差异对载流子的流动性有明显的影响。