新型低介电损耗高能量密度多层结构树脂基复合材料的研究

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具有高能量密度的高介电常数材料对于介电电容器在混合动力汽车、医疗设备和电子武器方面的应用以及介电电容器自身向小型化、集成化方向的发展来说非常重要。作为一类重要的高介电常数材料,导体/聚合物基复合材料在导体含量接近渗流阈值时,会出现介电常数突增的现象,满足介电电容器对于高介电常数的需求。但同时,也伴随着介电损耗突增和击穿强度降低的问题,不利于储能密度的提高。因此,研发一种兼具高介电常数、低介电损耗的高能量密度聚合物基复合材料是一项非常有意义的工作。本文的研究工作主要针对这个目标展开。首先,基于含有导电层和绝缘层的层状结构设计,我们以碳纳米管(CNT)、氰酸酯(CE)树脂和六方氮化硼(h BN)为原料,制备了含量为0.4wt%的CNT/CE(0.4CNT/CE,记为C层)和h BN/CE(记为B层)组成的多层结构复合材料。根据B层和C层的位置不同,得到了三种层状结构复合材料BC、BCB和CBC。研究了不同的层状结构和层内组分对复合材料的介电性能、击穿强度和能量密度的影响,并与单层的0.4CNT/CE的综合性能相比较。结果表明,三种层状结构均具有更低的介电损耗和改善的击穿强度。其中BC和CBC结构的介电常数远大于0.4CNT/CE复合材料的值,特别地,h BN占B层含量为20wt%的C20BC结构的介电常数可达323(100Hz),对应的介电损耗仅为0.049(100Hz),分别是0.4CNT/CE的10倍和2.6×10-3倍;同时,该结构的击穿强度和能量密度也分别达到0.4CNT/CE复合材料的1.5倍和25倍。这些突出的性能源于复合材料的多层结构。层状结构中,B层的存在一方面能够阻止导电通路的形成,达到降低介电损耗、改善击穿强度的作用;另一方面,B层与C层之间电导率的巨大差异使得层之间产生界面极化,赋予复合材料大幅提高的介电常数。其次,为了保留界面极化对于提高介电常数的有益效果,同时进一步改善击穿强度,更系统地研究层状结构对介电性能的影响,我们在C20BC(记为I)结构的基础上,继续在其一端或两端旋涂B层,分别得到了四层结构BI和五层结构BIB。结果表明,在相同的h BN含量下,BI和BIB结构的介电损耗低于I结构,并且击穿强度得到进一步改善。但是由于B层作为绝缘层阻止电荷传输的作用强于层间界面极化的作用,BI和BIB的介电常数较I结构并没有提高,但是BI结构的介电常数是0.4CNT/CE的2.8倍。同时,与0.4CNT/CE相比,BI和BIB结构的能量密度均获得了提高,分别是前者的9倍和4.5倍。
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