BixY1-xVO4固溶体的低温合成及其光解水制氢性能研究

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能源和环境是当今人类社会面临的两大问题。氢气作为一种清洁的二次能源将取代化石燃料成为人类未来主要的能源之一。在众多的制氢技术中,利用太阳能分解水制氢被认为是最具潜在发展和应用的途径之一,其中开发廉价高效的光解水制氢材料已成为当前研究的重要课题。本文通过低温制备方法得到光催化活性高且稳定性较好的BixY1-xVO4固溶体,并对其光催化分解水性能进行了研究。本文通过两种低温制备方法(熔盐法和水热法)对BixY1-xVO4固溶体进行合成。采用熔盐法合成了表面具有多孔结构的BixY1-xVO4固溶体,利用XRD、UV-Vis DRS、BET、SEM、ICP等表征手段对所制备催化剂的化学组成、能带结构、比表面积与形貌以及元素含量等进行表征,并对不同制备条件的催化剂进行了活性测试。研究发现:熔盐的存在有助于催化剂表面形成多孔结构,增加了材料的反应活性位,从而提高了光催化活性;煅烧温度越高,熔盐沸腾越剧烈,孔结构越多;当采用熔盐比为5:1的复合熔盐,煅烧温度为550oC时样品具有最好的光6月催化活性;比较固相法,熔盐法制备获得的催化剂活性提高显著。采用水热法合成了表面具有规则形状的BixY1-xVO4固溶体,利用XRD、UV-Vis DRS、SEM等手段对材料进行了表征。考察了不同pH值、水热时间以及反应物配比对材料结构和性能的影响。结果表明:BixY1-xVO4固溶体的生成受上述因素的影响,pH值较低以及x过大,都会促使单斜相BiVO4生成;当材料中BixY1-xVO4固溶体和单斜相BiVO4两相共存时,材料的光催化活性最佳;当pH=4,水热时间为48h,反应物配比x=0.5时材料光催化活性最好,其氢气和氧气的产量分别达到165μmol·h-1和83μmol·h-1。助催化剂在光催化分解水的过程中扮演了重要的角色,它可以为催化反应提供产氢产氧活性位,同时减少电子和空穴的复合几率。Pt作为一种产氢助催化剂,由于其较低的析氢超电位而被认为是最有效的助催化剂广泛应用在光催化体系中。本文采用Pt作为助催化剂,通过光沉积方法进行负载,并考察了Pt负载量对光催化活性的影响,结果表明1%是最佳负载量,并且可以实现分解纯水;采用不同的助催化剂进行负载,研究表明负载Pt时光催化活性最佳;本文还采用不同的方法对Pt进行负载,研究了负载方式对材料光催化性能的影响。
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