碳载PdSn催化剂对甲酸电催化氧化的研究

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangleiyang
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本论文研究了碳载钯锡催化剂(PdSn/C)的制备及对甲酸的电催化氧化。用X-射线衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM),能谱(EDS)和电化学比表面积(ESA)等方法对催化剂进行了表征。采用循环伏安法,线性扫描法,计时电流曲线法,测试了PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的活性和稳定性。采用乙二醇体系,甲酸作还原剂,微波辅助法制备的PdSn/C(a)催化剂对甲酸的电催化氧化,比用硼氢化钠作还原剂,常温下制备的PdSn/C(b)催化剂具有较高的催化活性和较好的稳定性。PdSn/C(a)催化剂,Pd粒子的粒径约为8nm。实验结果表明,Sn/C本身对甲酸没有明显的催化活性,但Sn的加入,能够使催化剂中的金属Pd更好地分散,能显著提高Pd/C催化剂对甲酸氧化的催化活性和稳定性。当PdSn原子比为3:1时,PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的性能最佳。研究了甲酸在PdSn/C催化剂电极上电氧化的动力学过程,结果表明甲酸在PdSn/C电极上的氧化是完全不可逆的动力学过程,同时确定了甲酸在PdSn/C电极上氧化的Tafel斜率、反应级数、扩散系数、传递系数和表观反应活化能等动力学参数。在不同温度下测试PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的性能,发现PdSn/C催化剂对甲酸电催化氧化的活性随温度的升高而增大,电极电势在0.2~0.6 V其间,甲酸在PdSn/C电极上反应的表观活化能基本不变,当电极电势高于0.6 V,则表观活化能随电位的增加而增大,这说明电势较高时,甲酸在PdSn/C催化剂电极上的氧化对温度更敏感。
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