同位素稀释—多接收电感耦合等离子体质谱法(ID-MC-ICP-MS)测量~(148)Nd的方法研究

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本文论述了钕元素的基本性质及其在核工业中的用途,介绍了燃耗测量方法,以及质谱学在核领域中的应用等,着重论述了同位素稀释质谱法的基本原理、实验步骤、实验方法等内容。本工作分别对待测离子的浓度、测量次数、测量时间、炬管轴向位置、雾化气流速、碰撞气体流速和离子光学参数等参数做了实验研究,实现了MC-ICP-MS同位素丰度测量条件的优化,同位素丰度测量精度可以达到0.01%。通过两个标准物质对仪器的稳定性进行检验,所得仪器的两个校正系数K值相差十万分之一。研究工作首先用高纯天然钕作为基准稀释剂,借助同位素稀释法标定浓缩同位素。144Nd溶液的浓度,获得准确的浓度值,浓度值的相对标准偏差为0.08%;再用标定过的浓缩同位素作为稀释剂对辐照过的样品进行测量,得到样品中钕的浓度和裂变产物M8Nd的浓度,相对标准偏差为0.3%。通过该工作研究,首次用MC-ICP-MS开展了裂变产物148Nd的测量工作,建立了ID-MC-ICP-MS对裂变产物148Nd的测量方法,并有望推广到其他相关核素的测量。该方法与传统的TIMS同位素稀释法相比较,具有样品处理简单,所需样品量小,检测速度快,实验周期短等优点。该方法的建立为本实验室的MC-ICP-MS对核燃料、核材料中的稀土元素以及其他微量元素的定量测量打下基础。建立了ID-MC-ICP-MS测定148Nd的不确定度数学模型,评定了不确定度分量对总不确定度的贡献,计算误差传递系数,合成标准不确定度和扩展不确定度。
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