【摘 要】
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近年来,可持续发展的兴起为利用可再生原料生产化学品和燃料提供了大量的机遇。生物质废弃物作为重要的可再生能源,其利用对实现我国碳达峰、碳中和以及促进经济的发展具有重要作用。木质纤维素生物质具有无污染、可再生等优良特性,可以转化为高附加值的燃料、生物产品以及化学品等。其中,乙酰丙酸（LA）可以通过木质纤维素生物质的直接水解而获得。乙酰丙酸含有一个羰基、一个羧基和α-氢,具有良好的稳定性,具有广泛的应用
【基金项目】
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国家重点研发计划（2018YFB1501600）
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近年来,可持续发展的兴起为利用可再生原料生产化学品和燃料提供了大量的机遇。生物质废弃物作为重要的可再生能源,其利用对实现我国碳达峰、碳中和以及促进经济的发展具有重要作用。木质纤维素生物质具有无污染、可再生等优良特性,可以转化为高附加值的燃料、生物产品以及化学品等。其中,乙酰丙酸（LA）可以通过木质纤维素生物质的直接水解而获得。乙酰丙酸含有一个羰基、一个羧基和α-氢,具有良好的稳定性,具有广泛的应用前景。本文以三氯蔗糖为原料,通过水热反应制得了具有结合位点（-C1、-OH、-COOH）的碳基载体,对该碳基载体进行接枝改性（接枝-氧化）,制备了具有结合位点（-Cl、-OH、-COOH）和催化位点（-SO3H）的双功能固体酸催化剂（HTC-Cl-SO3H）。以葡萄糖为原料,考察了该催化剂的催化性能,结果表明催化剂的酸性位点可以很好地催化葡萄糖水解。在γ-戊内酯/水溶剂体系中（9:1）、催化剂用量2 g（原料用料3 g）、反应温度为180℃、反应时间为150 min的条件下,LA的最高产率为85.31%。探究了具有结合和催化位点的双功能固体酸催化剂对糠醛渣水解生产乙酰丙酸的催化活性。针对糠醛渣水解的特点,首先研究了结合位点对糠醛渣水解的影响。结果表明采用含结合位点-Cl的固体酸作为催化剂,LA产率为70.02%,较无结合位点-C1的LA产率高近15%。其次研究了催化剂酸性位点对糠醛渣水解的影响,结果表明LA的产率随着酸性位点的增加先升高后降低;同时考察了不同水解温度、时间以及溶剂比对糠醛渣水解的影响。研究表明,在溶剂Y-戊内酯/水（1:1）的反应体系中,反应温度为190℃、反应时间为180 min的条件下,LA的最高产率为74.81%。溶剂中的γ-戊内酯有助于纤维素溶解,其次纤维素通过结合位点与催化剂结合,同时在催化位点（-SO3H）的催化作用下,纤维素水解生成乙酰丙酸。由于催化剂难以从水解残渣中分离,故采用共沉淀法制备了磁性双功能固体酸催化剂（HTC-Cl-SO3H-Fe3O4）。该催化剂在原有活性位点的基础上,增加了新的Lewis酸催化位点（Fe3O4）,Lewis酸的引入促进了纤维素的水解。在磁性负载量为15%的情况下,LA的产率为70.18%,相比于无磁性负载时下降约5%。磁性固体酸双功能催化剂循环使用5次后,LA的产率下降9%左右,且在循环过程中催化剂的酸度没有明显下降。
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