多孔芳香族骨架负载金催化炔加成水合和钌催化烯醇异构化反应

来源 :南京理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:loganmax
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酮类化合物是具有重要意义的农用化学品,药品以及精细化学品。其中,作为医药中间体,它表现出良好的抗炎、抗菌、抗肿瘤、降血脂、镇咳等药理活性。传统的合成方法是通过苯甲醛与卤代烃反应制备而成的,但是在反应的过程中使用大量氧化剂、还原剂、有机金属试剂等,而产生大量有毒有害的副产物,这将对环境造成严重的污染。随着绿色化学的不断发展,开发设计出一种绿色环保,可循环利用的催化反应体系来合成酮类化合物已经成为有机化学领域一项重要的任务。我们成功合成出一种高比表面积、多孔、稳定性好的有机芳香族框架(PAFs)材料,并通过一系列表征手段确认其结构性质。基于过渡金属及其络合物的高效的催化效果和高选择性,通过络合过渡金属金,钌配合物作为催化剂来催化反应合成酮类化合物。本论文的主要内容分为两个部分:第一部分是利用Au@PAFs催化剂在中性条件下,无需酸碱及添加剂,在甲醇和水溶剂中能很好地催化炔烃转化为酮,并对一系列不同基团底物具有良好的耐受性;该反应环境友好,高催化效率,反应过程无废物产成。第二部分是使用Ru@PAFs催化剂在弱碱条件下,催化烯醇发生分子内氢转移合成饱和酮得到了一系列高收率的产物;该反应原子利用率高,合成步骤简单易操作。这两种反应都是高原子经济性,一步合成;更加值得注意的是,使用的催化剂可以通过简单过滤即可循环使用;这完全符合可持续发展的理念。
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