论文部分内容阅读
本论文系统地研究了含铜多元水滑石层状材料的合成,考察了多元水滑石的组成和结构以及性能间的关系,并且对成核/晶化隔离法中液膜反应器各操作参数与所得水滑石晶粒尺寸间的关系作了探讨。采用成核/晶化隔离法合成了一系列二价金属离子与三价金属离子摩尔比恒为2.0时不同Cu2+/Ni2+摩尔比的Cu-Ni-Al-CO3水滑石,利用XRD, ICP, TG-DTA, FT-IR, TEM以及激光粒度仪等手段进行了表征分析,详细考察了合成水滑石的组成和结构及其与性能间的关系,特别是引入存在Jahn-Teller 效应的Cu2+对结构性能的影响。详细讨论了成核/晶化隔离法与传统低过饱和度共沉淀法在合成多元水滑石时组成、结构和粒度分布上的不同。结果表明控制Cu2+离子与其它二价金属离子的配比,可制备晶体结构规整的Cu-Ni-Al-CO3 三元水滑石;Cu2+离子的引入导致了明显的Jahn-Teller效应,合成结构规整晶相单一的Cu-Ni-Al-CO3 三元水滑石要求Cu2+/∑(M2+)<0.50;随着Cu2+离子用量的增加,水滑石的热稳定性减弱。与传统低过饱和度共沉淀法相比,成核/晶化隔离法制备的Cu-Ni-Al-CO3水滑石具有晶体结构完整、粒度小和分布窄的特点。采用成核/晶化隔离法首次合成了系列二价金属离子与三价金属<WP=5>离子摩尔比恒为2.0时不同二价金属离子配比的Cu-Ni-Mg-Al-CO3四元水滑石,通过XRD,FT-IR,TG-DTA,ICP等手段对样品进行测试和表征,并且对水滑石结构的层板和层间阴离子相互作用进行分析和讨论。结果表明,控制Cu2+离子与其它二价金属离子的配比,可制备晶体结构规整的M(II)4M(III)2(OH)12CO3·4H2O型水滑石;Cu2+离子的引入导致了明显的Jahn-Teller效应;且随Mg2+量的增加,使得这种效应更加显著,另一方面Mg2+量的增加有利于Cu-Ni-Mg-Al-CO3四元水滑石晶体在a方向上生长,增强其热稳定性。此外,探讨了成核/晶化隔离法中液膜反应器各操作参数如缝间隙、液膜反应器转速、料液浓度和进料流量等对合成的四元水滑石颗粒尺寸的影响,通过激光粒度仪测试表明四个操作参数对颗粒尺寸的大小没有显著影响,成核阶段的液膜反应器主要是实现瞬间成核,从而保证晶化后的粒度分布窄,而颗粒尺寸大小的有效控制是调控晶化条件实现的。