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氟化物过量会对地表水造成污染,人体摄入高氟水会造成氟斑牙、氟骨病等疾病,降低氟对水体污染的意义重大。在众多除氟/降氟方法中,吸附法应用较为广泛,归因于操作简单,经济实惠,绿色环保。铝基吸附剂如氧化铝是市面上常用于去除水体中氟的吸附剂,但是吸附容量低,pH响应范围窄以及吸附速率慢是氧化铝吸附剂的弊端。为解决这一弊端,本文研制一种聚合铝基吸附剂Al5·7.5H2O,并对其进行XRD、XPS、SEM、FT-IR等表征分析;通过考察Al5·7.5H2O对氟离子的吸附性能和热力学计算、吸附等温线模型、吸附动力学模型,并从pHzpc,配位结构,阴离子交换三个角度对吸附机理进行了探究验证,得出结论如下:(1)本文采用间接合成法制备吸附剂Al5·7.5H2O:首先利用三元相图理论制备前驱体P-Al13晶体,溶解于0℃蒸馏水至饱和,再经历高温水热合成反应制得聚合铝基吸附剂Al5·7.5H2O;通过XRD、SEM、BET、FT-IR进行表征分析,结果显示制备的Al5·7.5H2O结晶度高,形状规则为菱面体,且有介孔存在,同时结构中大量存在与Al原子配位的OH基或H2O配体,使得其吸附性能有了结构保障。(2)考察了Al5·7.5H2O对氟的吸附性能,包括投加量、溶液初始pH、共存离子、温度、初始浓度、接触时间的影响,以及热力学计算、吸附等温线模型、吸附动力学模型的探究,与实用价值和成本相关的可再生循环利用测试。结果显示Al5·7.5H2O可在低投加量(1.0g/L)条件下,具备pH值2—9的响应范围,并且可达到99%的除氟率,相较于其他类型吸附剂,表现优异;在溶液pH为5.0、F-浓度为100mg/L,Al5·7.5H2O投加量为0.25g/L的条件下,吸附容量高达276.1mg/g;当pH为5.0、F-浓度为10mg/L,Al5·7.5H2O投加量为0.25g/L时,整个吸附过程在37s达到92.4%的除氟率,2 min吸附平衡稳定,去除率高达99%。(3)热力学计算显示吸附过程是自发、放热的反应;Freundlich等温方程和准二阶动力学模型的拟合揭示了吸附剂的活性位点分布不均匀,对氟化物的吸附主要为化学吸附和多层吸附过程;Cl-,NO3-,SO42-的存在并不会引起竞争吸附,对F-的去除没有显著影响,去除率仍保持在95%以上;而CO32-,PO43-的存在对除氟性能有一定的干扰影响;再生后的Al5·7.5H2O吸附剂即使经过4个脱附-吸附循环,仍能保持90%以上的高吸附能力,出水氟浓度均达到生活饮用水标准,说明Al5·7.5H2O吸附剂具有良好的除氟再利用性。(4)吸附机理的探究:将Al5·7.5H2O在245℃、300℃、450℃、900℃下热处理产物进行氟吸附性能实验对比和相关表征,来验证Al5·7.5H2O自身配位结构对吸附性能的影响,并通过对比吸附前后氯含量的变化来推断是否存在离子交换吸附。结果显示不同温度处理后的产物,吸附性能受到高温处理的负影响,高温使得Al5·7.5H2O自身结构坍塌,Al5·7.5H2O的Al和OH-以及OH2的配位键消失,结合吸附效果,验证了配位吸附是Al5·7.5H2O除氟的吸附机理之一;对Al5·7.5H2O吸附不同浓度氟后的固体进行XPS表征,氟增加氯减少的数据足以说明吸附前存在于固体中的氯离子和溶液中的氟离子发生交换,验证了Al5·7.5H2O的阴离子与氟离子交换也是吸附机制之一。结合pH值对Al5·7.5H2O吸附效果的影响以及相对应的pHzpc变化规律,得出静电相互作用的吸附机理存在,完善了对Al5·7.5H2O吸附过程的研究:第一步,依靠静电相互作用,氟离子吸附在Al5·7.5H2O表层;第二步,阴离子交换机制,氟离子与氯离子发生交换,氟离子进入结构内部;第三步,配位结构,Al5·7.5H2O结构中Al配位的OH-与氟离子发生交换反应,使Al-OH转为Al-F。而经过盐酸和氢氧化钠的解吸再生处理后,Al-OH结构再生,吸附能力还原。综合吸附性能与吸附机理研究表明,Al5·7.5H2O是一种吸附速率快、吸附容量大、pH响应范围宽、可再生利用及多种吸附机制协同作用的新型聚合铝基除氟吸附剂,可解决铝基吸附剂的弊端。