多发射碳点的合成及其在可视化传感中的分析应用

来源 :西南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lanqie
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
碳点作为有望取代无机量子点的荧光纳米材料在生物成像、癌症诊疗、光催化、材料合成和环境科学等多领域有着越来越广泛的应用。基于其优越的发光特性、抗光漂白性、低毒性、良好的水溶性和激发发射波长可调的优点赢得了研究者的关注。为了更进一步改善碳点的光学性质,拓展碳点在光电器件,传感分析和成像领域中的应用,制备高荧光量子产率,长波长发射和单一激发下多波长发射的碳点成为近期的研究趋势。现如今,文献中报道的大部分碳点仅具有单激发下单光致发光特性,依据他们所构建的荧光传感探针只会产生单色荧光强弱的变化。虽然为改善分析方法灵敏度和裸眼可视化效果,研究者们基于荧光碳点设计构建了为数不少的比率荧光传感器,但由表面官能化碳点带来的冗长实验周期和荧光强度下降等缺点也是不容忽视的。相比于单发射碳点,在单一波长激发下有两处或多处荧光发射峰的双发射或多发射碳点就有了较为可喜的发展前景。首先,多发射碳点可直接作为比率传感器克服受待测物影响的环境因素和背景信号的干扰,进而提高检测方法的准确性和灵敏度。另一方面,通过调节可见光区不同发射的荧光强度来改变体系的色调,大大拓宽了可视化传感的变色范围。最后,将多发射碳点和其他荧光材料集成到同一系统中,可基于三原色红-绿-蓝(Red-Green-Blue,RGB)设计合成白光发光二极管或水凝胶组件。因此,制备多发射碳点是极其有意义的。迄今为止,已报道的多发射碳点很少,尤其是关于他们的多发射光学机理的研究。因此,我们基于双发射或多发射碳点和多色可视化传感开展了以下三项工作:(1)铜掺杂双发射荧光碳点的合成及其分析应用。我们利用1-(2-吡啶)-2-萘酚为前体,氯化铜为掺杂剂,乙醇为溶剂成功合成了铜掺杂的双发射荧光碳点。该溶剂热制备过程简单快速,双发射碳点在350 nm激发下有426 nm和488 nm两处荧光发射。重要的是我们通过透射电子显微图像(TEM),X射线光电子能谱(XPS),电感耦合等离子体光谱分析(ICP),X射线衍射图谱(XRD),热重和差示扫描量热分析(TGA-DSC),傅立叶变换红外光谱(FTIR),荧光光谱和紫外-可见光谱(UV-vis)详细表征并讨论了双发射碳点独特的发光机理。488 nm的新峰主要是由碳点表面不同电子跃迁能级造成的,而不同的能级是由碳点表面缺陷引发的。另外,所制备的碳点有突出的光稳定性和水溶性,被成功用于铁离子、维生素A醋酸酯和pH的检测。(2)高效多发射碳点的制备及发光机理研究。上一项工作虽然成功合成了双发射碳点,但是量子产率过低的原因造成可视化效果不够明显。那么针对量子产率的问题,我们有目的地利用2,4-二氨基甲苯,乙二胺和磷酸水热合成了一种新的单一激发下有三处发射的多发射碳点。迄今为止,文献中几乎没有报道过一锅合成多发射碳点的方法。多发射碳点的三维荧光全谱(激发-发射-强度)清楚地显示了其三处荧光发射峰。对于多发射机理的探究是我们本项工作的重点。我们首次利用时间分辨荧光光谱并结合质谱(MS)和傅里叶转换红外光谱(FTIR)表征结果确认了多发射状态的存在及相应的归属。紫外区的发射源自该碳点的碳核状态。可见光区域中的两处发射分别归因于表面缺陷态和分子态发光。为了证明多发射碳点具备实际应用的潜力,我们成功开发了一种从绿色到蓝色变化的检测全氟辛烷磺酸(PFOS)的可视化比率荧光传感器。(3)基于双发射荧光碳点的pH多色荧光传感器。上述的两项工作在可见光区仅有两处发射,变色范围相对还是较窄,所以为达到多色的可视化效果,我们在以钙黄绿素为前体合成的双发射碳点体系中加入了一种荧光染料罗丹明B(RhB)用以多色传感检测pH。酸性介质中随着pH的增大,多色荧光探针表面的去质子化程度增强,橙色和黄绿色荧光峰逐渐升高,而蓝峰保持不变,三峰协调作用探针荧光从蓝色向青色、绿色再到黄色和橙色变化。该探针检测pH响应效率高且响应后荧光色和强度1 h内仍保持稳定。最后,我们利用该传感方法对市售饮料进行了直接检测,与梅特勒FE20pH计测得结果相一致,印证了我们所建立的分析方法的可靠性。本研究以双/多发射碳点为核心,发光机理为重点,可视化传感为目的合成发展了双/多发射碳点并将其应用于变色可视化传感。
其他文献
目的:通过临床和实验研究,观察补肾活血方改善卵巢储备功能的临床疗效,探讨其调控线粒体SIRT3的机理。方法:临床研究:选择2018年1月至2020年1月间苏州市中医医院妇二科就诊的
目的探讨经颅多普勒超声联合颈动脉彩超对糖尿病脑血管病诊断的应用价值体会。方法选取2015年5月至2018年7月进入我院进行治疗的患有糖尿病脑血管病的患者150例作为研究对象,
城市公共空间作为城市经济、文化发展的重要场所,日益受到瞩目,但公共空间中的园林边界往往较为萧条。本文以观光茶园作为城市公共空间边界绿化模式,希望从景观设计角度对城
随着经济与科技的不断发展,经济发展已经成为我国最为重视的问题之一。近几年,我国的分享经济发展速度飞快,对社会各方面都带来了积极的影响。但是,目前分享经济在发展的过程
随着分享经济在全球的蓬勃兴起,社会各界提出了分享经济统计需求,近来年英国、美国、加拿大等政府统计部门以及普华永道等研究机构着手开展分享经济统计可行性研究和实践探索
高中生英语阅读效率的训练一直是高中英语教学中的重点,英语阅读效率与英语综合能力息息相关。然而,对于英语阅读教学而言,当今英语阅读教学遇到了障碍,不能满足《普通高中课程标准》(2017)中对学生的要求,如:学生阅读速度低下,在词汇、深层理解、推理、分析篇章结构、质疑作者等方面还不尽如人意,学生阅读时往往抓不住全文的主旨。为了突破常规课堂当中英语阅读教学的障碍,本研究旨在把翻转课堂教学模式应用到高中英
中职学校图书馆立足于服务校内教育教学工作,拥有着特殊的服务职能和教育地位.现如今,在职业教育新形势下应该积极努力创新拓展这一图书馆管理服务职能体系,全面推进管理模式
文章介绍了对混凝土外观质量影响比较大并在施工中经常遇到的几种外观缺陷,阐述了出现这些问题的成因、预防措施以及处理办法,以期增加混凝土外观的美观度。
<正>本文研究了利用高阶统计量对轴承运行状态的特征进行分类的方法。首先介绍了高阶统计量的基本理论和信号处理特征,其次介绍了基于Hilbert变换的包络分析方法,然后提出了
金属有机骨架(MOFs)材料因其独特的骨架结构而具有高比表面积、可调控的孔道尺寸以及较好的稳定性等特征,在吸附与分离、能源、传感等领域具有巨大的应用前景。沸石咪唑类骨