本论文采用第一性原理分子动力学模拟计算方法,从微观结构角度研究了相似金属元素（Fe、Co、Ni）相互替换对过渡族金属基非晶态合金机械性能的影响,具体包括两个工作:（1）在第一个工作中,我们利用第一性原理分子动力学模拟计算方法计算了Fe₈₀P₁₄B₆,Fe₄₀Ni₄₀P₁₄B₆和Ni₈₀P₁₄B₆三个非晶态合金的原子排布结构,从原子排列结构的角度研究Fe和Ni元素相互替换对Fe-Ni-P-B金属玻璃塑性的影响。模拟结果显示,与Fe₈₀P₁₄B₆和Ni₈₀P₁₄B₆相比,Fe₄₀Ni₄₀P₁₄B₆非晶态合金中具有更多顶点共享团簇和相对较少共边连接的团簇,因而在中程序里具有更多的空穴或边界,这有利于塑性变形。此外,Fe₈₀P₁₄B₆和Ni₈₀P₁₄B₆中较大的团簇趋向于与相对较小的团簇形成最近邻连接,而Fe₄₀Ni₄₀P₁₄B₆中则是具有相似尺寸的团簇形成最近邻连接。与前者相比,后者的连接方式可以形成相对松散的排布,这可以促进塑性变形。与Fe₈₀P₁₄B₆和Ni₈₀P₁₄B₆相比,Fe₄₀Ni₄₀P₁₄B₆具有较高比例的类晶体的团簇142x,1441和1661键对,相对较少的具有五次对称性的1551和1541键对。此外,相比于Fe₈₀P₁₄B₆和Ni₈₀P₁₄B₆,Fe₄₀Ni₄₀P₁₄B₆非晶态合金具有较少的<0 0 12 0>,<0 1 10 2>和<0 2 10 1>Voronoi多面体和更多<0 4 4 3>和<04 4 6>Voronoi多面体,表明Fe被Ni或Ni替代Fe降低了Fe/Ni基非晶态合金的五次对称性。这些微观结构的改变有利于塑性变形。（2）在第二个工作中,我们针对Fe₈₀P₁₄B₆、Fe₄₀Co₄₀P₁₄B₆、Co₈₀P₁₄B₆三个非晶态合金进行了模拟研究,从短程序和中程序角度分析研究了微观结构与它们机械性能之间的关系。通过偏双体分布函数、Voronoi多面体、配位数、键对、五边形等短程序的分析发现,Fe、Co元素相互替换后体系的五次对称性降低,约化自由体积增大,这些因素导致体系的塑性变好。从团簇连接方式和团簇间相关联指数等中程序分析发现,相比于Fe₈₀P₁₄B₆和Co₈₀P₁₄B₆,Fe₄₀Co₄₀P₁₄B₆非晶态合金中有相对较多的共点连接团簇和较少的共面连接团簇,表明Fe₄₀Co₄₀P₁₄B₆非晶态合金的中程序中有更多的空穴或边界（非晶中程序范围内的两种主要缺陷）,从而形成相对疏松的结构。在外加载荷作用下,原子团簇在中程序范围内的运动由缺陷协调,导致剪切转变事件。随着外加载荷的增加,中程序范围内有缺陷的区域经历相对较大的塑性变形,这有利于塑性变形。因此,我们推测这三个非晶态合金的不同塑性可能归因于中程序上的空穴或边界数量的变化,这些变化与团簇之间的连接方式有关。在Fe₈₀P₁₄B₆和Co₈₀P₁₄B₆非晶态合金中,不同大小的团簇倾向于形成最近邻连接,这种连接方式形成团簇密堆结构;而在Fe₄₀Co₄₀P₁₄B₆非晶态合金中,相似大小的团簇倾向于形成最近邻连接,这种连接方式相对疏松,形成更多的空隙,在外加载荷作用下有利于形成剪切带以及剪切带的增殖,因而展现出较好的塑性。