氯代挥发性有机物（Chlorinated Volatile Organic Compounds,Cl-VOCs）由于 Cl 取代基的存在,使其较常规的VOCs生物毒性更强,因此,对Cl-VOCs的污染控制是环境领域的一个重要课题。电催化还原脱氯技术,不仅可以去除Cl官能团,有效的降低毒性,而且可以回收高附加值的产物。因此,该技术可同时实现污染处理以及资源回收,具有较高的应用前景。但是,作为一种新兴的Cl-VOCs转化技术,目前电催化还原脱氯的相关研究较少,其反应路径、反应能垒等机制有待进一步深入。碳材料被认为是最具开发潜力的一类电催化剂,其催化活性位点的识别对高性能电极材料的设计有着巨大的意义。然而,由于脱氯反应的复杂性,导致碳材料电催化还原脱氯活性位点的鉴定仍是一个很大的挑战。针对以上两个关键科学问题,本研究实验与理论计算相结合,通过调控碳材料中杂原子、本征缺陷以及表面含氧官能团等潜在活性位点的种类和含量,分析各类位点对碳材料电催化1,2-二氯乙烷（1,2-Dichloroethane,DCE）脱氯反应（DCEDR）性能的贡献,确定碳材料活性来源。同时考察脱氯性能,从反应路径和反应能垒等各方面探究反应机理。主要研究内容和结果如下:（1）为了分析非金属氮掺杂对碳材料电催化脱氯性能的贡献,本研究利用多巴胺原位聚合沉积法,以活性炭为载体,制备了一系列表面氮掺杂多孔碳。考察了其电催化DCEDR性能,深入分析了 DCE脱氯反应机理,并且通过相关性试验和理论计算考察了材料的催化活性位点。结果表明,氮掺杂能显著提升碳材料电催化DCEDR性能,在电势为-2.75 V（vs SCE）时,乙烯产率高达69.9 μmol/mg·h,选择性为99.8%,电流密度为17.9 mA/cm2,法拉第电流效率为21.0%。实验结合理论计算证明,DCEDR可能的反应路径包括两步脱氯产乙烯和先脱氯后脱氢产氯乙烯,两条路径均发生2e-转移,并且,氧化N是表面氮掺杂多孔碳电催化DCEDR产乙烯的主要活性位点,反应能垒为1.86 eV。（2）为了分析金属-非金属共掺杂在碳材料电催化脱氯性能中的作用,本研究利用盐模板诱导聚合结合冷冻干燥和高温煅烧策略制备了超薄单原子Fe-N-C纳米片（Fe-Nx-Cns）,并对其形貌结构和单原子特性进行表征,同时分析其电催化脱氯性能和活性位点。结果表明,Fe-Nx-Cns中的Fe主要以单分散的Fe-N4结构均匀的分散在碳基骨架上。Fe的引入进一步提升了其电催化DCEDR性能,最优条件下,乙烯产率提升至143.7 μmol/mg·h,选择性为99.9%,电流密度20.5 mA/cm2,法拉第电流效率高达47.4%。并且由SCN-对Fe的毒性实验和理论计算协同证明,单分散Fe-N4结构中的Fe中心为DCEDR产乙烯的主要活性位点,反应能垒为0.44eV。在此基础上,以Fe-Nx-Cns同时为阴极和阳极,在阳极引入苯甲醚氯化反应,成功构建了耦合反应体系,将阴极原位产生的Cl-在阳极被作为氯化试剂资源化利用,进一步促进了阴极DCEDR反应效率。（3）为了进一步阐明碳材料催化活性来源,本研究详细分析了本征缺陷对其电催化脱氯性能的影响。首先利用理论计算预测了五元环、七元环、八元环、椅式边缘以及锯齿式边缘等本征缺陷位点上电催化DCEDR性能。同时,实验方面,以富勒烯和石墨烯为原料,利用KOH刻蚀和N去除法,制备了含有特定种类本征缺陷的碳材料,并对其缺陷度大小和缺陷类型进行了详细表征,同时分析了各类材料的电催化性能,进而对理论计算的结果加以验证。理论计算预测表明,碳材料中本征缺陷对其电催化DCEDR性能影响较大,其中,五元环缺陷位点上电催化DCEDR反应能垒最低,仅为0.12eV,说明五元环缺陷位点的脱氯性能可能最优。电化学性能测试发现,含有五元环缺陷的碳材料反应活性较高,并且随着五元环含量的增加而增强,与理论计算结果相符。其中,最优条件下,比表面积归一化的乙烯产率为0.0455 μmol/mg·h,选择性为98.3%,法拉第电流效率为44.4%。充分证明,本征缺陷中五元环缺陷位点的电催化DCEDR性能最优,是主要的催化活性位点。（4）针对碳材料表面含氧官能团对其脱氯性能的贡献,本研究利用水热还原法,将氧化石墨烯在不同温度下进行不同程度的还原,制备了一系列表面-OH、C-O-C、C=O和COOH官能团含量不同的还原氧化石墨烯材料。详细考察了其电催化DCEDR性能,同时结合相关性试验和理论计算,分析了各类含氧官能团对脱氯性能的影响。结果发现,随着还原程度的变化,其脱氯性能有较大差异,说明表面含氧官能团对碳材料催化性能有很大的影响。最优条件下,比表面积归一化的乙烯产率为0.0667 μmol/mg·h,选择性为93.9%,法拉第电流效率为25.2%。并且,C=O对催化性能的贡献最大,椅式边缘与C=O相连的C原子为主要的活性位点,反应能垒仅为0.11 eV。