硫化镉基复合光催化剂及其分解水制氢的研究

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能源与环境是人类面临的永恒挑战。利用半导体材料将无穷尽的太阳能转化为洁净的氢能源被认为是解决能源环境问题的重要途径之一。CdS是一种典型的宽带隙半导体且具有合适的带隙,因此被广泛应用于光电催化领域。但纯CdS会因其体内光生电子-空穴对的快速复合以及在光照下的光腐蚀问题而表现出非常低的光催化活性。因此,本论文基于CdS半导体光催化剂通过搭载其它过渡金属材料为助催化剂形成二元/三元复合催化材料,评估各助催化剂的搭载情况对CdS光催化制氢活性的影响,同时考察复合催化剂的循环稳定性,进一步探讨了可能的光催化水解制氢机理。主要工作概括如下:(1)通过锂离子嵌入的方法制备了金属相的1T-MoS2,再通过普通水热法成功制备了二元复合材料1T-MoS2/CdS。研究不同掺杂比例下的产氢性能,结果表明1T-MoS2的含量达到5 wt.%时其光催化产氢速率最高,达到1195.8 μmol·h-1·g-1。(2)通过温和热磷化方法制备了 CoP,再与CdS简单物理混合后得到二元复合材料CoP/CdS,并研究了不同掺杂比例下的产氢活性。结果表明,CoP含量达到10 wt.%时的光催化产氢速率达到23.59 mmol·h-l·g-1,是纯CdS产氢量的57.54倍,同时也是CdS-0.5 wt.%Pt的3.30倍。(3)通过两步普通的水热反应成功制备了 NiS/CdS二元复合材料,并探索了NiS纳米片的搭载比例对CdS的可见光催化产氢活性的影响。结果表明,NiS的含量在5 mol%时的光催化产氢速率最高,达到12.80 mmol·h-1·g-1,是纯CdS产氢量的31.22倍。(4)我们还实现了 RGO纳米片的搭载,进一步地探索了三元复合材料NiS-CdS/RGO的光催化产氢性能。结果表明,当NiS为5 mol%、RGO为1 wt.%时其光催化产氢效率最高,达到了14.96 mmol·h-1·g-1,超过它们单独作为助催化剂的二元复合材料,是纯的CdS产氢量的36.49倍。基于各种搭载物造成制氢效率的改变,我们提出了 NiS-CdS/RGO的可能光催化制氢机理。
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