不同环境因子对人工纳米TiO2在饱和多孔介质中迁移与转化的机制研究

来源 :苏州科技学院 苏州科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:bohecha_j
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作为一种重要的无机纳米功能材料,纳米TiO2颗粒在许多领域有着很好的应用前景。但是,纳米TiO2颗粒不可避免地进入到土壤,引起二次污染问题,它们的存在会对人类健康和生活环境产生危害。此外,由于磷肥的广泛使用,大量可溶性磷酸盐离子进入水体系统,造成了水体的富营养化。因此,研究在不同环境因子条件下,磷酸盐对纳米TiO2颗粒在多孔介质中迁移与转化的规律和机制,对推测和评价纳米材料和磷进入环境后对地表水、地下水的威胁具有重要的意义。本论文在不同环境因子(纳米颗粒尺寸、溶液pH值、离子强度、水流速度、不同有机质等)条件下,研究磷对纳米TiO2颗粒的分散性以及在饱和石英砂柱中迁移行为的影响。通过分析纳米TiO2颗粒水力学半径、表面Zeta电位、吸附磷酸盐和腐殖酸的性能等,探索磷影响纳米TiO2颗粒的迁移机制。(1)纳米TiO2颗粒在磷酸盐溶液中分散性的研究:金红石型纳米TiO2颗粒在水溶液中的稳定性高于锐钛型,并且弱碱条件(pH为7.5)更能够促进纳米TiO2颗粒的分散性。由于小尺寸纳米颗粒表面强的范德华引力,20 nm TiO2颗粒比50 nm的TiO2更容易团聚。当纳米TiO2颗粒吸附磷酸盐后,颗粒表面Zeta电位越来越负,颗粒相互之间的排斥作用增强,因此,磷酸盐促进了纳米TiO2颗粒在溶液中的分散。(2)锐钛型纳米TiO2颗粒在石英砂柱中的迁移机制:磷酸盐促进了纳米TiO2颗粒在溶液中的分散性,进而提高其迁移行为。主要是由于纳米TiO2颗粒吸附磷酸盐,增加了纳米颗粒表面的负电荷,促进纳米TiO2颗粒的迁移,进而降低其在石英砂表面的沉积速率和吸附效率。特别地,50 nm比20 nm TiO2颗粒更容易穿过石英砂柱。由于溶液pH增加纳米TiO2颗粒表面的Zeta电位,因此高pH值(pH 7.5)对纳米TiO2颗粒迁移的促进效果更加明显。此外,增加溶液中NaNO3浓度,纳米TiO2颗粒表面双电层被压缩,Zeta电位不断降低,颗粒发生团聚,迁移能力被抑制。(3)腐殖酸和磷酸盐对纳米TiO2颗粒在石英砂柱中迁移的影响机制:溶液pH为6.0时,磷酸盐和腐殖酸浓度的增加促进纳米TiO2颗粒在石英砂柱中的迁移作用增强;而pH为9.0时,浓度的改变促进作用不明显。特别是腐殖酸的促进能力比磷酸盐强。当磷酸盐和腐殖酸共存时(pH为6.0),增加HA促进迁移作用不明显。由于水力学剪切力的作用,提高水流速度,抑制纳米TiO2颗粒在石英砂柱中滞留,出流比提高。此外,五种有机酸促进纳米TiO2颗粒迁移的作用能力依次为腐殖酸>没食子酸>草酸>丹宁酸>黄腐酸。
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